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Angew. Chem. :基于Operando移动催化实现高效逆水煤气变换反应

负载型金属催化剂在化学工业中发挥着至关重要的作用。通过高效催化剂的研发,能够显著降低能耗,发展新的绿色化学过程。一般认为,载体上的金属原子提供催化反应的活性位点,而活性金属位点是静止不动的,这导致载体上远离金属位点处的中间体无法转化,限制了金属催化剂效率的提升。



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为解决以上问题,中国科学院山西煤炭化学研究所张斌副研究员、覃勇研究员团队与刘星辰副研究员合作,率先提出了Operando移动催化概念,并报道了首个实例。在该工作中,他们通过分子脉冲策略将配体保护的Pt单原子键合在CeO2载体上,利用CO2加氢反应中原位产生的H和CO的配位作用,将配体保护的Pt单原子转化形成载体表面可移动的MeCpPt(H)CO分子,通过提高活性中心与CO2在CeO2载体吸附产生的碳酸盐中间体之间的碰撞概率,获得了极高的逆水煤气催化效率。Operando移动催化对于认识催化过程的动态行为和理解催化过程的复杂性提供了新的角度,能够为进一步解决高效催化剂设计和理论研究提供良好的研究基础。

文信息

Operando Mobile Catalysis for Reverse Water Gas Shift Reaction

Haojie Liang, Bin Zhang, Mei Hong, Xinchun Yang Ling Zhu, Xingchen Liu, Yuntao QiShichao Zhao, Guofu Wang, Alexander P van Bavel, Xiaodong Wen, Yong Qin


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202318747

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