富勒烯分子由全碳组成,向碳笼中注入氮原子后得到的氮内嵌富勒烯材料N@C60和N@C70等分子,具有与金刚石氮-碳空位色心类似的干净磁环境和长相干电子自旋态,允许人们基于其自旋开发量子信息功能材料与器件。
相比于金刚石晶体,富勒烯的分子结构具有化学可调控的优势。近日,华南理工大学的蒋尚达教授课题组,利用该优势成功拓展了电子自旋的量子能级,并在解决各个拓展能级寻址性的基础上,演示了包括电子自旋旋度spinor、几何相位在内的多能级量子信息操控。
论文利用Bingel、Prato等加成修饰,从分子结构层面破缺了氮内嵌富勒烯分子对称性,引发的零场分裂效应使原本跃迁简并的4S3/2电子自旋态歧化,在单自旋中心中同时得到了三组能量不同的电子自旋跃迁。 歧化所得到的自旋能级具有角度依赖性,无定形分子系综中无法分别进行选择性激发。螺环结构调整官能团的刚性,使富勒烯分子在MBBA液晶中排列高度取向,三组电子跃迁能量互不干扰,实现了拓展能级可寻址的要求。 电子自旋的旋度(spinor)为1/2,需要旋转两周期才能返回初始状态,在拓扑学上类似于沿着莫比乌斯带转动的矢量。富勒烯多能级电子自旋样品中具备可用于参比的额外量子能级,首次以运用磁共振方法展示了分子中电子自旋旋度行为。 几何相位又称为Berry相位,对于量子态操控,几何相位在误差容忍与门控速度等方面具有优势。论文以多能级电子自旋中的一组跃迁作为量子信息载体,在其相邻能级进行特定立体角的闭合回路脉冲,实现了任意量子态相位的操控,这在纯分子电子自旋体系中尚属首次。 后续,论文作者将利用该可寻址的多量子能级体系,探索Grover算法等具有实用价值的量子信息处理技术演示。 论文信息: Implementation of Quantum Level Addressability and Geometric Phase Manipulation in Aligned Endohedral Fullerene Qudits Shen Zhou; Jiayue Yuan; Zi-Yu Wang; Kun Ling; Peng-Xiang Fu; Yu-Hui Fang; Ye-Xin Wang; Zheng Liu; Kyriakos Porfyrakis; G. Andrew D. Briggs; Song Gao; Shang-Da Jiang 文章的第一作者是华南理工大学博士后/国防科技大学讲师周珅博士和国防科技大学硕士研究生袁嘉悦,通讯作者为华南理工大学蒋尚达教授 Angewandte Chemie International Edition