on style="white-space: normal; margin-left: 8px; margin-right: 8px; line-height: 1.75em; margin-bottom: 1em;">单原子催化剂（SACs）具有可定制、均匀和明确的金属位点，为研究多相催化结构构型和催化行为之间的原子级相关性提供了理想平台。基于此，南洋理工大学颜清宇教授、中国科学技术大学江俊教授和宋礼教授（共同通讯作者）等人报道了氮掺杂碳载体上相邻的Ir和Ni双原子位点（记为IrNi-N-C）的电子协同作用，以促进析氢反应（HER）。在文中，作者在N-C上合理设计和合成杂双原子Ir和Ni金属位点（IrNi-N-C），以探索相邻单个金属位点之间的潜在协同作用，并阐明它们对优化中间体结合能的影响。IrNi-N-C催化剂在酸性和碱性电解质中表现出优异的HER性能，具有超低的过电位和高转化频率（TOF）。其中，在酸性和碱性电解质中，在电流密度为10 mA cm-2下过电位分别为28和45 mV，在过电位为50 mV时转化频率（TOF）分别为3.06和1.40 H2 s-1。结合实验结果，通过密度泛函理论（DFT）计算建立了可靠的IrNi-N-C模型结构。理论模拟表明，相邻的Ni-N4基团的加入增加了Ir 5d轨道的占有率，并使IrNi-N-C催化剂中的d-带中心向下移动，有助于Ni和Ir位点之间的3d-5d电子耦合，从而通过最佳中间结合能促进催化过程。该工作突出了相邻单金属位点之间Ni 3d-Ir 5d电子耦合对催化活性的重要性，并通过操纵d-d电子相互作用（除了调整配位配体和电子-金属-载体相互作用）为SACs设计铺平了道路。Triggering electronic coupling between neighboring hetero-diatomic metal sites promotes hydrogen evolution reaction kinetics. Nano Energy, 2022, DOI: 10.1016/j.nanoen.2022.107296.https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2022.107296.
