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能源催化领域最新进展集锦 | 金属离子几何构型优化OER、电子结构调控助力HER 、单原子催化剂

01

尖晶石氧化物中钴离子几何构型的优化促进OER


对催化剂中金属阳离子的配位环境和电子结构进行调节可有效提高其催化活性,如在尖晶石氧化物中,确定钴离子的最佳几何构型对于设计高效的OER电催化剂具有重要意义。近日,湖南大学王双印团队选取三种尖晶石为模型,通过研究发现,八面体(Oh)中心的Co3+位点是OER电催化剂的最佳几何构型,此外,八面体(Oh)和四面体(Td)中心的Co2+也可作为活性位点。理论计算表明,O*转化为OOH*是Co3+(Oh)的决速步,其能垒最低,有助于提高OER活性。这项工作筛选了用作OER催化剂的钴离子的最佳几何构型,为设计高效的电催化剂提供了参考。


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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201914245

02

电子结构调控助力HER


尽管过渡金属磷化物(TMP)已经成为替代Pt的最有前途的析氢反应(HER)催化剂,但其性能的进一步提高需要在局部原子水平上对TMP位点进行精细调控,和对其电子结构的催化机理有深刻的认识。近日,黑龙江大学陈志敏团队首次报道合成负载在碳纳米管上,由硼调控的CoP (B‐CoP/CNT),其在广泛的pH范围内都具有析氢活性。在高电流密度(>100mA cm-2)的中性和碱性介质中,其性能甚至优于商业Pt/C。实验和计算表明,电负性的硼原子可调控催化位点的电子结构,增强Co原子的电子离域能力以获得高电导性,同时优化活性位点上的H吸附和H2解吸,从而降低HER能垒。本文为研究基于非金属调控电子结构的高效电催化剂提供了一种可行的策略。


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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201915254


03

中空碳球限域Pt团簇增强HER


电解水是一种很有前景的制备清洁、可持续氢燃料的途径。而金属团簇由于表面原子比例高、组分和电子结构可调,可成为具有潜力的催化剂。近日,南洋理工大学楼雄文团队报道利用中空的介孔碳球合成限域的Pt团簇(Pt5/HMCS),这种结构能够在配体去除过程中有效地稳定Pt团簇,并在酸性和碱性条件下显示出优异的析氢反应性能。实验结果表明,经优化的该催化剂质量活性是同等Pt负载量的商业Pt/C催化剂的12倍;此外,其稳定性也有很大提升。这项研究为基于金属团簇的贵金属催化剂的设计和调制提供了一种简单有效的方法。


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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201901349


04

富电子结构促进光催化


太阳能的储存和转换需要开发具有较高、快速的光生电荷分离效率和高表面催化活性的催化剂,但仍面临挑战。近日,北京大学郭少军团队设计合成了一种原子分散在CdS纳米棒上的Co-P3(CoPSA-CdS)结构,实现了甲酸脱氢的高光催化活性。实验证明,Co-P3具有独特的电子富集特性,通过界面电荷效应大大提高了光生电荷分离的效率;并且与传统的硫配位Co单原子负载在CdS上相比,Co-P3能实现更好的甲酸解离和吸附,以及C-H键的活化,使得催化活性比后者高出约50倍,质量活性达102.9mmol gcatal-1h-1。这一发现为研究金属单原子催化剂的配位结构和光催化性能之间的关系提供了思路。

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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201904249

05

综述:单原子催化剂局部配位环境的调节



单原子催化剂因其极大的原子利用率和较高的质量活性在能源催化领域备受关注。单个金属位点与其周围配位环境之间独特的相互作用在调节金属中心的电子结构方面起着重要作用,可引起一些新的反应机制和改善的催化性能。近日,纽约州立大学布法罗分校武刚教授等发表综述,总结了单原子催化剂局部配位环境方面的研究进展,用于改善几种关键的能源转换反应的性能,包括氧还原、析氢、析氧、CO2还原以及氮还原反应等;综合讨论了多种工程策略,包括杂原子掺杂、改变SACs在载体上的位置、引入外部配体以及构建双金属位点等;并重点介绍了可控合成策略和活性增强机制。这篇综述为合理设计先进的电催化剂提供了结构-活性关系方面的认识。

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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.201902844

(本期作者:马春容)



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