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Angew. Chem. :微量的欠电位沉积引发剂实现可逆锌金属负极

水系锌金属电池具有高容量、低成本、本质安全的特点,是解决当前能源和环境危机、助力实现“双碳”目标的重要支撑技术。然而,锌金属的循环稳定性仍较差,尤其是在低电流密度下,无法满足实际应用的需求。严重的锌枝晶和析氢反应是限制其循环可逆性的两大关键难题。


常规电解质添加剂由于主要以离子形式起作用,难以在电极表面实现全覆盖,且很难主动引导原子级的锌沉积,因此其引导锌沉积的效果有限;而引入保护性涂层的策略会不可避免的增大界面电荷转移阻抗,同时涂层开裂和脱落的问题也限制其长期发挥功效。


近日,武汉理工大学的麦立强教授和英国伦敦大学学院的何冠杰助理教授合作,基于欠电位沉积机制能引导原子级金属沉积的特点,设计以微量的高功函数金属离子作为电解液添加剂,提出了一种电解质添加剂的“护送效应“,以实现原子级的均匀锌沉积。



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以4 mM的硫酸镍添加剂为例,镍金属的功函数(5.15 eV)和还原电位(-0.257 V vs.标准氢电极)均高于锌金属(分别为4.33 eV和-0.76 V),因此镍金属会优先沉积并引发随后的锌在镍表面的欠电位沉积,从而促进锌均匀地成核和生长,形成光滑的锌金属表面,避免了锌枝晶和碱式硫酸锌副产物生成。随后,镍金属会在锌金属剥离后溶解回电解液中,从而不引起额外的界面电荷转移阻抗。

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结合掠入射X射线衍射、扫描电子显微镜和原位光学显微镜的测试,结果显示含镍离子的电解液中循环后的锌负极表面副产物和锌枝晶的生成显著减少。通过对原位电化学阻抗谱进行弛豫时间分布分析,空白电解液中循环后界面电荷转移阻抗显著增大,导致了锌金属负极较差的循环可逆性,而镍离子添加剂的引入保证了界面处的电荷转移阻抗不发生明显变化,稳定的界面保证了锌金属可逆的沉积和剥离。


此外,在使用硫酸铬和硫酸钴等添加剂的体系中也验证了这种电解液添加剂的“护送效应”。这种基于原子级界面电化学的设计为开发高度可逆的金属阳极提供了有效的策略。

文信息

Reversible Zn Metal Anodes Enabled by Trace Amounts of Underpotential Deposition Initiators

Yuhang Dai, Chengyi Zhang, Wei Zhang, Lianmeng Cui, Chumei Ye, Xufeng Hong, Jinghao Li, Ruwei Chen, Wei Zong, Xuan Gao, Jiexin Zhu, Peie Jiang, Qinyou An, Prof. Dan J. L. Brett, Prof. Ivan P. Parkin, Dr. Guanjie He, Prof. Liqiang Mai

文章第一作者是武汉理工大学-伦敦大学学院联合培养博士研究生戴宇航,武汉大学硕士研究生张成翼和伦敦大学学院博士研究生张伟。


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202301192




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