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Chem. Eur. J. :三偏磷酸钠驱动下原始细胞自组装

早期地球上第一批原细胞的形成归因于膜、蛋白质和RNA构建模块的自组装。原始细胞膜的自组装和肽形成,两者的共同进化在生命起源过程中起着至关重要的作用。磷元素是一种重要的生命元素,在生物体中发挥着有不可替代的功能,在生命起源的漫长过程中也同样具有重要的催化和调控作用。作为前生源环境中可以被生命有机小分子所利用的磷源,三偏磷酸钠(P3m)已经被广泛应用于肽的水相合成以及核苷的磷酸化。然而,P3m在原始细胞膜组装和形成过程中的可能作用目前仍然缺乏有效关注,而这对于理解磷在蛋白质、核苷酸和膜“三合一”共起源体系中的潜在作用非常重要。


厦门大学赵玉芬教授研究团队刘艳副教授将传统的P3m活化成肽反应体系中引入癸酸-癸醇囊泡膜前体,通过系统研究P3m活化12种典型古老氨基酸的成肽反应,发现系统中同时存在两种竞争反应,分别为肽的形成和N-酰基氨基酸(NAA)的形成反应,这一现象对于不同结构特点的氨基酸来说具有普适性,而且一定要有P3m的参与。另外,研究还发现,NAA作为一种成膜的两亲性分子,可以独立形成囊泡,还可以降低传统低级脂肪酸囊泡的临界囊泡浓度,具有提高囊泡稳定性的潜质,并且不同侧链结构的氨基酸所形成的NAA,还具有特殊的生物学功能。因此,该反应体系给功能小肽及功能膜前体的协同生成创造了良好的反应条件,为肽与膜的共同起源与进化提供了丰富的物质基础。与经典的P3m碱性条件下活化氨基酸成肽经过CAPA 反应中间体的分子机制不同,NAA在该反应体系的碱性条件下生成,是通过P3m对癸酸的直接活化得到三磷酸-癸酸混合酸酐中间体,氨基酸N-端再与混酐反应而实现。


所述研究成果,有力地说明磷不仅是生命的必需元素,也是早期地球存在的前生源重要活化成分之一。磷元素具有触发蛋白质、核苷酸和膜“三合一”共同起源与进化的能力,并且可以在功能化原始细胞的出现过程中发挥重要的作用。



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P3m激活的膜与肽协同共生

文信息

Protocell Self-Assembly Driven by Sodium Trimetaphosphate

Yuyan Chen, Lijie Yan, Yangyang Chi, Assoc. Prof. Dr. Yan Liu, Prof. Dr. Yufen Zhao


Chemistry – A European Journal 

DOI: 10.1002/chem.202300512




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