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【AEM封面】天津大学胡文彬:有机-无机双模板策略制备介孔修饰的自支撑钯纳米管阵列

近日,天津大学胡文彬、钟澄团队提出了一种基于有机-无机双模板的电化学沉积策略,制备得到介孔修饰的自支撑钯纳米管阵列催化剂P-PdNTA)。制备高性能电催化剂是将甲酸或甲酸燃料电池商业化的最关键步骤。在这项工作中,使用双模板电沉积方法来创建独立的介孔装饰钯纳米管阵列(P-PdNTA),作为对甲酸和甲酸氧化(FAO / FOR)的双功能电催化剂。基于植物三醇的软模板可改变铝阳极氧化物内部的表面化学表面,从而促进高度稳定的钯纳米管的受控电沉积。

论文第一作者为天津大学材料学院丁佳博士上海交通大学材料学院刘博士



牺牲软模板会在纳米管上产生大量的介孔,相对于无介孔的PdNTA基线,其电化学活性表面积增加了189%。此外,软模板通过扰动常规纳米管的生长显着增加了单位面积催化活性位点的密度,这是P-PdNTA与PdNTA的面积催化活性翻了一番所证明的。值得注意的是,P-PdNTA对FAO和FOR的重量催化电流分别为3.65和3.87 A mg-1,分别比商业Pt / C高8.5和6.5倍。这些值是最令人鼓舞的报告之一,它们得益于快速的物质传输,大的电化学活性表面积和高催化活性位点的面积的独特协同作用。

   Fig2: 催化剂电镜图片



                                        Fig3:  催化剂合成机理示意图


                                                  Fig4:甲酸氧化性能


这项研究是首次超越常规一维纳米结构的研究钯催化剂。通过独特的AAO-植物三醇双模板电沉积方法,我们创建了具有其他介孔性(P-PdNTA)的稳定的独立式Pd纳米管阵列。P-PdNTA电极受益于开放式结构,该结构有利于物质的快速运输,ECSA的扩大以及具有高催化活性的各向异性的表面亚结构,对甲酸和甲酸氧化均具有出色的电催化活性。例如,在酸性和碱性介质中测得的重量催化电流分别为3.65和3.87 A mg-1,超过了大多数最新的纳米结构的Pd基催化剂。此外,对纳米线相对于纳米管转变的机理进行了深入研究,从而获得了对固液界面核心功能的新见解,从而确定了从AAO通道复制的1D钯的形态。


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