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西湖大学孙立成教授团队:动态碱性微环境实现1.4万小时阴离子交换膜电解槽稳定运行


阴离子交换膜电解水(AEM-WE)制氢技术因兼具碱性电解水的低成本与质子交换膜电解水的高效率,被视为一种极具发展前景的绿色制氢途径。然而,在工业电流密度下,阳极催化剂表面因水氧化反应过程中快速积累大量H+,导致局部pH值降低,进而引发催化剂发生化学腐蚀,显著降低器件性能和长期稳定性。尽管已有多种策略(如结构优化、缺陷工程、阴离子工程、活性物种溶解/再沉积、超薄纳米片制备等)被提出用于缓解活性位点溶解,但这些方法均未能从根本上解决该问题的核心矛盾——膜-催化剂界面OH传输动力学不足。因此,突破AEM-WE技术瓶颈的关键在于转变研究思路,聚焦于动态调控催化剂与膜界面微环境,致力于显著增强从阴离子交换膜向催化剂活性位点的OH通量,从而确保活性中心维持足够的OH浓度以有效中和反应中产生的H+,最终实现高效且稳定的AEM-WE性能。



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近日,西湖大学的孙立成教授及其团队通过简单梯度浸泡法制备了一种两性离子修饰的NiFe催化剂(z-NiFe),用于高效且超稳定的阴离子交换膜电解水体系。

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在AEM-WE器件中,两性离子中的季铵盐阳离子和阴离子交换膜中的季铵盐阳离子协同构建了一个动态自适应的OH传输网络,从而实现OH从膜和电解液到活性位点的动态补充。这一动态OH传输网络在催化剂表面形成了一个局部富碱性的微环境,通过不断中和水氧化反应过程中积累的H+,有效抑制了催化剂的化学腐蚀。结合反应动力学和密度泛函理论(DFT)分析发现,在两性离子中引入季铵盐阳离子可降低吸附O*中间体的反应自由能,从而显著提升z-NiFe催化剂的本征活性。在实际的AEM-WE器件中,z-NiFe催化的器件在1,000 mA cm−2电流密度下的电池电压为1.76 V,并表现出超过14,000 h (19个月)的创纪录稳定性,电压衰减率仅为12.3 μV h−1。该研究所提出的微环境调控策略,深入研究了阴离子交换膜与催化剂之间的界面特性,为阳极催化剂的设计及其与膜材料的协同作用提供了新思路。

文信息

Zwitterion-Modified NiFe OER Catalyst Achieving Ultrastable Anion Exchange Membrane Water Electrolysis via Dynamic Alkaline Microenvironment Engineering

Wenlong Li, Yunxuan Ding, Yilong Zhao, Zhiheng Li, Gaoxin Lin, Linqin Wang, Licheng Sun

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202505924





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