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​Nature子刊:剖幽析微!揭示层状PtTe2表面低配位Pt位点在甲醇分解中的作用

二维过渡金属硫族化合物(TMD)由于其独特的电子性质和高度可调的表面反应性而引起了人们广泛的关注。TMD由于具有二维结构,可以提供大的反应活性表面。但是,结构完善的TMD基面通常是惰性的,而其表面缺陷,如表面或边缘的不饱和配位原子,则成为催化活性中心。同时,基于Pt的催化剂,包括单晶,纳米簇,合金和电极,由于其优异的催化性能,已经在多相催化和电催化中被广泛研究。


尽管如此,Pt基TMDs的催化性能很少被探索,尽管它们可能比商业Pt基催化剂具有更好的化学和结构稳定性。基于此,该项研究旨在阐明Pt基TMDs的催化性能及其作为催化剂的潜力。
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近日,台湾中央大学Meng-Fan Luo台湾彰化师范大学Jyh-Pin Chou台湾阳明交通大学Chun-Liang Lin等在超高真空(UHV)和近常压(NAP)条件下,用不同的表面探针技术研究了甲醇(CH3OH)在层状PtTe(通过氩离子(Ar+)轰击来控制表面缺陷的浓度)上的分解。
结果表明,PtTe2表面的欠配位Pt (Ptuc)为反应的活性位点,在该位点上吸附的CH3OH发生脱氢和C-O键断裂,导致形成CHxO* (x=2和3)和CHx* (x=1和2)作为主要中间体,最后通过各种反应途径产生气态分子氢、甲烷、水和甲醛。在Pt单晶或负载的Pt纳米簇上,CH3OH分解很少观察到气态甲醛;同时,在该反应中没有产生来自Pt基催化剂的常见产物CO* (或CO)以及反应中C-O键断裂的途径占相当大的比例(反映在产生大量的CHx*)。因此,PtTe2上Ptuc位点的催化性质不同于典型的Pt基催化剂。
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此外,反应活性显著依赖于Ptuc的浓度:在较小的Ptuc浓度(≤10%)下,CH3OH在表面Te空位(主要的表面缺陷)上的Ptuc上的分解的几率很大(>90%);随着Ptuc浓度的增加(10%~20%),由于延长的Ar+轰击产生的结构不同的Ptuc,CH3OH分解成CHxO*的选择性降低。尽管如此,在任何一种情况下,反应几率(≥80%)都超过了Pt单晶和Pt团簇。此外,基于理论计算结果,证实了结构效应和电子效应在决定催化性质中起着重要作用。
综上,具有Ptuc的PtTe2表面可以作为CH3OH分解的优良催化剂,其催化选择性可以通过不同的Ar+轰击调控表面结构来控制。
Investigating the role of undercoordinated Pt sites at the surface of layered PtTe2 for methanol decomposition. Nature Communications, 2024. DOI: 10.1038/s41467-024-44840-z

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