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Angew. Chem. :基于钛碳基MXene的Ti和-P官能团取代及双氧化还原反应位点协同助力赝电容的提升

探索高效、低成本能源储存材料是解决能源危机的重要手段之一。其中,二维过渡金属碳化物(MXenes)作为具备可调节表面官能团的二维层状材料,在超级电容器领域中表现出巨大的应用潜力。


相关研究结果表明,钛碳基 MXene(Ti3C2)的赝电容贡献主要来源于钛,而传统官能团(如氧、羟基、氟、氯、溴、碘)对电容贡献有限,且无法实现高容量和高循环稳定性之间的平衡,这通常导致电容过低,或高赝电容但循环稳定性较差等问题。因此,提高官能团电容贡献率,以及提高材料结构稳定性是实现高电容及高循环稳定性的一种有效策略。


近日,天津大学材料学院金属功能材料研究团队以Ti3C2 MXene为研究对象,通过气相蚀刻/官能团取代两步法成功制备了具有磷官能团的Ti3C2PBrx MXene材料,并将其应用于超级电容器。



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相比于传统的官能团,磷具有较低的电负性、丰富的价态变化等优点,是一种颇具前景的取代官能团。实验结果表明,磷在取代其前驱体MXene中的溴官能团后,依旧保持着前驱体的二维层状结构,这有利于其在电容充放电过程中质子、离子的插入和脱出。与纯溴官能团的MXene相比,磷官能团的取代使得MXene的电容性能显著提高,同时表现出优异的循环稳定性。

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传统MXene中钛主要通过氧化还原反应来产生赝电容,而Ti3C2PBrx MXene中磷官能团在电容充放电过程中同样也发生了氧化还原反应,为材料提供了额外的赝电容贡献,二者的协同贡献实现了整体电容性能的提高。同时由于材料表面的磷与钛之间形成了化学键,有效减缓了材料中钛的氧化及相变,增强了材料的晶体结构稳定性,提高了电容循环稳定性。

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综上,MXene中磷官能团的取代实现了超级电容器应用中高容量和高循环稳定性之间的平衡。这项工作为二维层状材料表面官能团工程化及其在能源储存的应用提供了一种新的研究视野和实验策略。

文信息

Dual Redox Reaction Sites for Pseudocapacitance Based on Ti and -P Functional Groups of Ti3C2PBrx MXene

Jiamin Zhu, Shengli Zhu, Zhenduo Cui, Zhaoyang Li, Shuilin Wu, Wence Xu, Zhonghui Gao, Te Ba, Chunyong Liang, Yanqin Liang, Hui Jiang

文章第一作者是天津大学材料学院博士研究生朱家民。指导老师为崔振铎教授,朱胜利教授。


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202403508




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