塑料制品的广泛使用极大地促进了社会的发展,同时也带来了严重的环境和公共卫生问题。因此,塑料废弃物的化学升级利用已成为当今的研究热点。近年来,金属/酸双功能催化剂驱动的加氢裂解(Hydrocracking)新途径引起了研究人员的广泛关注。然而,由于酸位点诱导C-C断裂的反应动力学缓慢,该反应仍然存在金属-酸平衡不匹配的问题,严重阻碍了整体的催化反应速率。 为解决上述问题,长春应化所张洪杰/宋术岩/汪啸团队报道了一种高性能的加氢裂化催化剂,通过在Pt/HY催化剂中引入原子级Ce作为促进剂来提高酸位点的反应性,从而实现更好的金属-酸平衡。
该稀土分子筛负载的Pt催化剂(Pt/5Ce-HY)在低密度聚乙烯(LDPE)的加氢裂解中表现出独特的优势。在300 °C催化反应2小时,该催化剂可以将塑料废物完全转化,并实现对液体燃料80.9%的选择性。相比之下,Pt/HY催化剂的LDPE转化率仅为38.8%,液体燃料选择性为21.3%。 通过对结构-性能关系的综合研究,明确了占据在Y分子筛超笼中的Ce物种为实际活性位点,其通过显著提高酸位点反应性和增强短链中间体的吸附能力,加速分子筛孔道内C-C键二次裂解速度,从而促进反应进行。 最终,该双位点催化剂Pt/5Ce-HY在加氢裂解中表现出高催化活性,优异的液体选择性、良好的循环稳定性和普适性。此类引入稀土作为助剂的策略可能会对未来设计和制造更先进的废塑料升级催化剂提供帮助。 论文信息 Polyethylene Upgrading to Liquid Fuels Boosted by Atomic Ce Promoters Xueting Wu, Xiao Wang, Lingling Zhang, Xiaomei Wang, Shuyan Song, Hongjie Zhang 文章第一作者是中国科学院长春应用化学研究所的博士研究生吴雪婷。 Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202317594