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孙书会/张改霞/郑宜NML: 有Fe又有Co,性能提升显著!原子分散Fe-Co催化剂用于促进CO2RR

电化学CO2还原反应(CO2RR),即将CO2转化为具有附加值的化学品和燃料,是一种解决能源危机和全球变暖问题的有效方法。电化学CO2RR需要高性能催化剂才能将CO2转化为有用的化学品,基于过渡金属的原子分散催化剂有望实现CO2RR高选择性和活性。

近日,加拿大国立科学研究院孙书会张改霞福州大学郑宜等通过碳化引入Fe的Co-沸石-咪唑酯骨架(C-Fe-Co-ZIF)来制备一系列原子分散的Co、Fe双金属催化剂,用于高效CO2RR。

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X射线光电子能谱(XPS)表明,适量引入Fe可以增加催化剂中M-N位点的数量,从而提高 CO2RR性能。另外,X射线吸收光谱(XAS)显示双金属催化剂中不同TM的相互作用,它证实了在双金属催化剂中添加Fe会改变Co的配位环境。

基于上述分析,C-Fe-Co-ZIF-1.6 wt%-Fe中适量的Fe增加了M-N位点的数量,并在金属位点的局部配位环境中产生了轻微的扭曲,有利于对CO2RR为CO产生最佳性能。

研究人员进行电化学测量以研究C-Fe-Co-ZIFs的催化性能。在0.5 M KHCO3溶液中,优化的C-Fe-Co-ZIF-1.6 wt%-Fe在-0.55 VRHE时表现出最高的FECO(51.9%)和FEH2(42.4%),其中 FECO显着增加(比纯的C-Co-ZIF高约10%)。

另外,H2/CO比率可在0.8 VRHE至4.2 VRHE的宽范围内调节,同时保持总FECO+H2高达93%持续10小时以上。更重要的是,Cu-Co和Ni-Co双金属催化剂(碳化的Cu和Ni改性的Co-ZIF)也能够提高CO2RR性能,证明了双金属SAC策略的可拓展性。

Atomically Dispersed Fe-Co Bimetallic Catalysts for the Promoted Electroreduction of Carbon Dioxide. Nano-Micro Letters, 2021. DOI: 10.1007/s40820-021-00746-9



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