on style="white-space: normal; margin-bottom: 20px; line-height: 1.75em; margin-left: 8px; margin-right: 8px;">析氢反应(HER)在实现绿色和可持续的氢能方面发挥着至关重要的作用。在已报道的电催化剂中，原子铂基材料由于其高固有的HER活性和对贵金属原子的最大利用而引起了广泛关注。同时，金属原子(M)与周围非金属原子(nM)形成的配位构型一直被认为是决定中间物质吸附能和催化活性的关键因素。基于此，格里菲斯大学姚向东、西安交通大学常春然和福州大学袁珮等在碳基质(有缺陷的石墨烯)中合成单个空位，该空位可以捕获原子Pt以形成Pt-C3构型(Pt@DG)，从而该催化剂在酸性和碱性溶液中为HER提供异常高的反应性。得益于更多的缺陷位点(Pt-C3)，Pt@DG表现出更高的HER活性。具体而言，在0.5 M H2SO4和1 M KOH中，Pt@DG在10 mA cm-2的电流密度下，HER过电位分别为30 mV和37 mV。此外，该催化剂在较高电流密度(200 mA cm-2)下，5000次循环后的HER性能几乎没有衰减，并且在30 mV (0.5 M H2SO4)和37 mV (1 M KOH)的恒定过电位下进行计时电流测定，30000 s后电流没有发生显着下降，这说明Pt@DG催化剂具有优异的长期稳定性。实验结果和密度泛函理论(DFT)计算表明，Pt-C3中Pt 5d态的位置低于费米能级，其还具有更低的能垒(ΔG)(不论在酸性还是碱性介质中)，表明Pt原子的5d态捕获电子的能力更强，有利于H+的还原，削弱了H*的吸附和加速了H2解吸，从而表现出非凡的HER活性。这项工作对实现卓越的HER性能的活性位点的设计和合成提供了策略，同时也显示出Pt-C3催化剂在未来在电解中应用的优异前景。Single Carbon Vacancy Traps Atomic Platinum for Hydrogen Evolution Catalysis. Journal of the American Chemical Society, 2022. DOI: 10.1021/jacs.1c10814
