on style="white-space: normal; margin-bottom: 20px; line-height: 1.75em; margin-left: 8px; margin-right: 8px;">最近，电化学二氧化碳还原反应(ECO2RR)生产乙烯引起了人们的关注，因为乙烯是塑料和其他化学品最重要的原材料。已经开发了几种用于ECO2RR的催化剂，其中Cu2O具有相对较低的成本和高的法拉第效率(FE)。然而，关于提高乙烯选择性和实现Cu2O基催化剂ECO2RR产物的切换仍然缺乏研究。基于此，南开大学程鹏团队提出了一种通过修饰纳米Cu2O的表面来控制ECO2RR产物的有效策略，即通过还原剂控制暴露的晶面，以实现对Cu2O的高C2H4选择性和ECO2RR产物的控制。研究人员采用新开发的还原剂控制方法成功合成了六种具有不同暴露面的Cu2O纳米颗粒(标记为A~F-Cu2O)，并对其与面相关的构象和ECO2RR活性进行了系统研究。结果表明，在中性电解质中，具有(322)面的星形Cu2O纳米颗粒(F-Cu2O)表现出良好的乙烯选择性，大于其他几种Cu2O纳米颗粒。密度泛函理论(DFT)计算表明，Cu2O(332)面的存在可以显著降低中间过程(形成*CHO+*COOH、*CHO+*CO和*CHO+*CHO)的吉布斯自由能，进而大大提高了乙烯的选择性。此外，通过在F-Cu2O上涂上ZIF-8外壳(F-Cu2O@ZIF-8)，研究人员成功地将ECO2RR产物从乙烯完全切换到另一个主要的工业原料---富H2合成气(在-0.7 V vs. RHE下，合成气中H2: CO比为2: 1，这是醇类工业生产的原料气)。该工作的系统研究结果有助于控制ECO2RR产物，提高目标产物的选择性，为利用CO2和重要碳资源的绿色生产提供可靠的方法。Surface Modification of Nano-Cu2O for Controlling CO2 Electrochemical Reduction to Ethylene and Syngas. Angewandte Chemie International Edition, 2022. DOI: 10.1002/anie.202116736
