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Small Methods: 铂簇/碳量子点衍生的石墨烯异质结构碳纳米纤维用于高效耐用的太阳能驱动电化学制氢

第一作者:Xiaohan Wang

通讯作者:Guangting Han, Jianyong Yu, Haiguang Zhao, Federico Rosei

通讯单位:青岛大学

 

研究内容:

大规模太阳能驱动的氢气生产是实现社会脱碳的关键一步。然而,析氢反应HER)中的太阳能制氢(STH)转换效率、长期稳定性和成本效益仍有待提高。本文展示了一种有效的方法来生产基于低维 Pt/石墨烯-碳纳米纤维 (CNF) 的异质结构,以实现无偏差、高效和耐用的 HER。碳点用作沿 CNF 表面原位形成石墨烯的有效构件。石墨烯的存在将 CNF 的电子电导率提高到≈ 3013.5 S m-1 同时支持 HER 过程中均匀的 Pt 簇生长和有效的电子传输。具有低 Pt 负载量 (3.4 µg cm -2 的电极在酸性和碱性介质中均表现出显着的 HER 质量活性,明显优于商业 Pt/C (31  µg cm -2  Pt 负载量)。此外,使用发光太阳能聚光器耦合太阳能电池提供电压,无偏压水分解系统在单日光照下表现出 0.22% 的 STH 效率。这些结果有望将低维异质结构催化剂用于未来的能量存储和转换应用。

 

要点一:作者展示了一种由负载有 Pt 纳米团簇的石墨烯-CNF (G-CNF) 组成的异质结构,并检查了不同 Pt 纳米团簇和碳量子点 (C-dots) 数量对 HER 性能的影响。

 

要点二:作者使用发光太阳能聚光器 (LSC) 耦合太阳能电池提供电压,使用 Pt/G-CNFs 作为 HER 电极和商业 RuO2 作为析氧反应 (OER) 电极的电催化水分解系统表现出太阳能到氢效率 (STH) 为 0.22% (100 mW cm-2)。我们的工作定义了一种有前景的策略,用于制备低维 Pt/石墨烯-CNFs 异质结构催化剂,以实现具有成本效益和高效的 HER


1. a) Pt/G-CNFs 的制备过程示意图。b) C 点的 TEM 图像。c,d) G-CNFs 的 TEM 图像。(b) 和 (d) 的插图是相应的 HR-TEM 图像。e) Pt/G-CNFs 的低倍率和 f) 高倍率 TEM 图像。g) Pt-G/CNFs 的 HRTEM 图像。对于所有样品,热解温度为 1400 °C,碳点浓度为 1 wt%


2. a-d) ALD 50-Pt/G-CNFs 和 e-h) ALD 50-Pt/CNFs 的相应区域和元素分布的 HAADF-STEM 图像。(c) 和 (g) 的插图是 Pt 的尺寸分布。(a)-(d) 的热解温度为 1400 °C,碳点浓度为 1 wt%。对于这两个样本,ALD 循环都是 50


3. a) 不同碳点含量的 G-CNFs 的电导率曲线。热解温度为1400°Cb) ALD 50-Pt/G-CNFs 和 ALD 50-Pt/CNFs 的高分辨率 Pt 4f XPS 光谱。ALD 50-Pt/G-CNFs 的碳点浓度为 1 wt%ALD 循环为 50


4.  a) HER 极化曲线和 b) ALD 50-Pt/CNFsALD 50-Pt/G-CNFs 和 Pt/C 催化剂的 Tafe图,扫描速率为 5 mV s-1c) ALD 耐久性测试50-Pt/CNFs 和 ALD 50-Pt/G-CNFs 在恒定过电势下,电流密度为 10 mA cm-2,以及 d) Pt-C/GCEPt-C/C-paperALD 的质量活度分别在 0.5 m H2SO4  1 M KOH 电解液中溅射 50-Pt/G-CNF 和溅射 Pt/G-CNF


 5. a) RuO2║Pt-C/C-paperRuO2║ALD 50-Pt/G-CNFsRuO2║Pt箔和RuO2║ALD 50-Pt/CNFs的极化曲线,用于双电极中的整体水分解系统在 0.5 m H2SO4  1 M KOH 中,扫描速率分别为 5 mV s-1 b) ALD 50-Pt/G-CNFs 分别在 0.5 M H2SO4  1 M KOH 中的耐久性测试。


6. a) 在模拟太阳模拟器 (AM 1.5 G, 100 mW cm-2下的 LSC 照片和 b) 在自然日光照射 (80 mW cm-2下使用低和高 点浓度制造的 LSC 的 J-V 曲线)。LSC 的照明表面积为 100 cm2 c) LSC驱动的水分解装置在不同功率密度的自然阳光照射下的I-T曲线。d) LSC 驱动的水分解系统示意图。e) LSC 在模拟 AM 1.5 G 光照 (100 mW cm-2下的 J-V 曲线和基于 RuO2║ALD-Pt/G-CNFs 电极的双电极配置的 LSV 曲线。LSC 的照明表面积为 16 cm2 f) 分别在 0.5 m H2SO4  1 m KOH 中,在斩波模拟 1.5 G 照明(100 mW cm-2)下,没有外部偏置的 LSC 驱动的水分解装置的电流密度-时间曲线。


参考文献

Wang, X.;  Zhang, Y.;  Li, J.;  Liu, G.;  Gao, M.;  Ren, S.;  Liu, B.;  Zhang, L.;  Han, G.;  Yu, J.;  Zhao, H.; Rosei, F., Platinum Cluster/Carbon Quantum Dots Derived Graphene Heterostructured Carbon Nanofibers for Efficient and Durable Solar-Driven Electrochemical Hydrogen Evolution. Small Methods 2022, 6 (4), e2101470.



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