研究背景
在二维材料中，单层过渡金属硫族化合 (TMDs) 作为一类直接带隙半导体材料在光电器件方面有广阔的应用前景。然而其内部缺陷及层数的均匀性等会对其性能产生较大的影响，因此制备出大尺寸高质量的单层 TMDs 材料是实现其良好应用的前提。另一方面，超快生长是二维材料领域的研究热点之一，它不仅有利于大尺寸二维材料的合成，还可以有效地降低制备成本。虽然目前已经有大量关于 TMDs 的制备及相关研究的报道，但如何实现大尺寸高质量单层 TMDs 的超快生长及无损转移仍然存在巨大的挑战。
相比于非金属生长基底（如硅片及蓝宝石等）而言，金（Au）基底由于其高催化活性更易于实现 TMDs 的超快制备。目前已成功实现大尺寸单晶 WX2 (X=S, Se) 在 Au 表面的快速合成，且 Au 与 WX2 之间较弱的相互作用力使得其后续的转移较为容易。相比之下，Au 对 Mo 的溶解度要远高于 W，这会导致 Au 与 MoX2 间产生较强的相互作用力，使得 Au 上生长的 MoX2 生长速度慢，尺寸小且难以转移。
论文详情
为此，该工作提出采用预合金化学气相沉积方法（pre-alloying CVD），首次在金表面成功实现单层亚毫米级（~560 μm）高质量 MoSe2 单晶的超快（30s）制备。并且可用电化学鼓泡转移法对 MoSe2 样品进行无损转移，从而实现对金基底的重复利用。通过系统的表征可以证实大尺寸单晶 MoSe2 具备良好的光学及电学性能。预合金 CVD 法不仅可以钝化金表面活性位点降低形核密度，还可以降低 MoSe2 与金之间的相互作用力，从而实现大尺寸 MoX2 的超快生长和无损转移。该工作为大尺寸高质量 TMDs 及其他二维材料的快速制备及应用提供了重要的思路。
该成果以“Ultrafast growth of submillimeter-scale single-crystal MoSe2 by pre-alloying CVD”为题，发表在英国皇家学会旗舰期刊 Nanoscale Horizons 上。本文的第一作者为东北师范大学博士后辛星，共同第一作者为博士研究生陈佳美,本文的通讯作者为东北师范大学的徐海阳教授和中国科学院金属研究所的任文才研究员
工作亮点
1. 利用预合金 CVD 法首次在金表面实现大尺寸（~560 µm）MoSe2 单晶及薄膜的超快（~18.7 µm s-1）制备，并实现其无损转移。获得样品具备较高的结晶质量，良好的光学及电学性能。
2. Au 的预合金化可以降低 MoSe2 的形核密度，减弱其与 MoSe2 间的相互作用力，从而实现大尺寸 MoX2 的超快生长和无损转移。
3. 预合金 CVD 法适用于多种大尺寸 TMDs 及其合金的快速制备。
▲ | 图1. 预合金CVD法超快制备单层MoSe2单晶及薄膜。 |
论文信息
Ultrafast growth of submillimeter-scale single-crystal MoSe2 by pre-alloying CVD.
Xing Xin (辛星，东北师范大学)，Jiamei Chen（陈佳美，东北师范大学）, Yanmei Zhang, Mao-Lin Chen, Youzhe Bao, Weizhen Liu, Yichun Liu, Haiyang Xu （徐海阳，东北师范大学）and Wencai Ren （任文才，中国科学院金属研究所）
Nanoscale Horiz., 2022.
http://doi.org/10.1039/D2NH00105E
