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薛超&董帆​Small:g-C3N4/Bi/CDs助力CO2光还原

鉴于在新的发展理念下实现碳中和目标的重要性,合成高效、经济、稳定的光催化剂一直是可持续光催化CO2还原反应(CRR)的优先事项。从根本上讲,界面电荷传输缓慢和产品选择性差仍是CRR进程中的一个挑战。

基于此,郑州大学薛超副教授和电子科技大学董帆教授(共同通讯作者)等人报道了在等离子体辅助光催化CRR中高密度单分散Bi/碳点(CDs)和超薄石墨相氮化碳(g-C3N4)纳米网之间的协同效应。

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通过CDs的精确原位限制效应,高密度单分散0D Bi团簇均匀地锚定在2D超薄g-C3N4纳米表面。优化后的0D/2D g-C3N4/Bi/CDs异质结在没有任何牺牲剂的情况下,有效产率为22.7 umoL g-1,CO2光还原为CO的选择性高达98%。具有LSPR效应的等离子体双团簇位点不仅可以捕获入射光并产生激发的热电荷载流子,还可以增强g-C3N4纳米的导电性。

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同时,内置电场驱动力将等离子体Bi簇和g-C3N4光敏单元的定向注入光生电子调到相邻的CDs储层,从而促进CRR过程中的快速分离和定向转移。此外,原位光谱和密度泛函理论(DFT)计算结果有力地阐明了电荷转移介导的过程和等离子体辅助的CRR途径。该工作揭示了等离子体辅助光催化反应的机理,为设计高效的等离子体光催化剂提供了途径。

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Carbon Dots Mediated In Situ Confined Growth of Bi Clusters on g-C3N4 Nanomeshes for Boosting Plasma-Assisted Photoreduction of CO2Small, 2022, DOI: 10.1002/smll.202204154.

https://doi.org/10.1002/smll.202204154.



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