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木士春ACS Catalysis:Os/OsS2异质界面上电子积累效应,增强催化剂pH通用析氢

电催化水电解产氢可以大规模生产高纯度的绿色氢气。其中,电极反应缓慢导致能量消耗过大,限制了整体效率。因此,寻找合适的析氢反应催化剂成为最关键的研究课题之一。锇(Os)作为最廉价的铂族金属,由于其对反应中间体吸附能力过强,很少用于电催化反应。on>


因此,必须用适当的手段调节Os基纳米材料的电子状态和随后的吸附行为,以最大限度地提高其内在催化活性。有文献报道,界面工程可以有效地调节关键中间体的电子态,增强/减弱其吸附行为,从而提高固有催化活性。
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基于此,为了证明异质界面的独特性质,并进一步提高基于Os的纳米催化剂的效能,武汉理工大学木士春课题组首次系统地研究了Os/OsS2异质结构。研究人员通过理论计算证明了Os/OsS2异质界面的构建导致电子传导能力的提高、有利的电荷密度重分布以及由此产生的富电子界面,这种异质界面周围的缺电子位点伴随着负移动的d带中心,表现出与氢中间体的弱吸附行为,从而降低了解吸能垒,调节了催化剂的内在HER活性。
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基于理论计算结果,研究人员通过共晶盐体系辅助的部分硫化策略,构建了Os/OsS2异质结构作为pH通用HER 催化剂。在酸性、碱性和中性介质中,Os/OsS210mA cm-2电流密度下的过电位分别仅需要29 mV、37 mV和58 mV,这可与商业Pt催化剂相媲美。
更重要的是,Os/OsS2催化剂在酸性介质中10 mV和50 mV过电位下的活性分别为Pt催化剂的14.4倍和2.5倍。该项工作深入研究电子积累异质界面的结构-活性关系,可以为贵金属催化剂的合理设计提供有效的指导。
Electron Accumulation Effect over Osmium/Erlichmanite Heterointerfaces for Intensified pH-Universal Hydrogen Evolution. ACS Catalysis, 2022. DOI: 10.1021/acscatal.2c03102




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