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Angew. Chem. :氢键增强型全有机钙钛矿在高灵敏度、可降解柔性X射线探测器中的应用

近年来,X射线探测和成像技术被广泛应用于国土安全、铁路无损探伤和医疗诊断等方面,极大程度保障了人们的日常生活。其中,柔性X射线探测器可以缓解刚性器件中存在的X射线剂量接收不均匀、不规则曲面难及外部电路耦合难等问题,实现成像清晰度的提升及疾病筛查误诊的降低有重要意义。然而,柔性X射线常用的材料存在刚性、高温沉积和易碎等问题,阻碍了它们与柔性基底和外部电路的耦合。更致命的是,性能突出的材料大多含有有毒的金属离子,或采用有毒溶剂制备,这进一步限制了它们在生物友好和可穿戴设备中的应用。因此,上述问题对新型材料的开发设计提出了新的要求,迫切希望实现无毒和生物兼容的高性能柔性X射线探测器。



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无金属全有机钙钛矿材料(MFPs)通过使用NH4+取代金属卤化物材料中的过渡金属成分,并可以兼容无毒水溶液制备方法,近期受到了广泛地关注。该材料独特的ABX3结构使它们不仅具有金属卤化物的优良物理特性,同时还保留有机材料的柔软性、化学多样性和轻质等优点。这些进一步使它们在柔性X射线探测器中极具应用开发的潜力。然而,由于材料及柔性器件界面稳定性、器件性能及实际应用方面的限制,基于MFP材料在柔性X射线探测方面的工作很少。

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兰州大学的靳志文教授团队近日在哌嗪(PAZE2+,C4N2H122+)MFPs中引入了甲基官能团,设计并合成了新型MPAZE-NH4I3∙H2O(MPAZE2+,C5N2H142+)MFPs。通过理论模拟分析,指出甲基基团通过增加偶极矩提高了材料容忍因子及氢键强度。并且结构中H2O可以进一步增加氢键形成位点,实现离子迁移抑制及带隙优化。同时,结合光谱分析等实验表征手段,进一步揭示增强氢键可以改善载流子动力学,延长光生载流子的重组寿命,优化晶体结构及电子-声子耦合强度。

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最后,该团队充分利用该MFPs材料结构和物理性能优势,制备了均匀且完全可降解的MPAZE-NH4I3∙H2O/聚乙烯醇复合材料,兼具大电阻率、低缺陷密度、高μτ乘积和较好的X射线衰减能力等突出物理特性,实现了完全可降解的柔性X射线探测器,并获得了740.8 μC Gyair-1 cm-2的较高器件性能。并在此基础上,充分验证了MPAZE-NH4I3∙H2O在无毒性降解、机械弯曲稳定性和阵列成像方面的可行性。

文信息

Hydrogen Bonds Strengthened Metal-Free Perovskite for Degradable X-ray Detector with Enhanced Stability, Flexibility and Sensitivity

Dr. Zhizai Li, Dr. Guoqiang Peng, Prof. ZhenHua Li, Dr. Youkui Xu, Prof. Tao Wang, Dr. Haoxu Wang, Prof. Zitong Liu, Prof. Gang Wang, Prof. Liming Ding, Prof. Zhiwen Jin

文章的第一作者是兰州大学博士研究生李枝仔,靳志文教授为文章通讯作者。


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202218349




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