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Angew. Chem. :基于激子局域化调控的高效发光二维杂化锡基钙钛矿

二维卤化锡钙钛矿是一种具有代表性的非铅钙钛矿材料,因其无毒、激子结合能大、高度的结构可设计性引起了学术界的广泛关注。然而,与研究更为成熟的铅基钙钛矿材料相比,对于二维锡基钙钛矿材料的发光性能研究仍然滞后,这严重限制了其实际应用。


近日,中科院福建物质结构研究所的洪茂椿院士团队将二维有机无机杂化钙钛矿材料(OA)2SnI4(OA+=CH3(CH2)7NH3+)作为研究对象,设计了一种简单有效的Sn2+空位(VSn)调控策略,通过增强材料中的激子局域程度来大幅度提高(OA)2SnI4中自陷激子的辐射复合。



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受到具有高光致发光效率(PLQY)的零维卤化物钙钛矿的启发,作者在二维杂化钙钛矿中引入适量孤立的[SnI6]4-八面体,尝试在不改变晶体结构维度的情况下提高激子局域水平。

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作者将VSn引入(OA)2SnI4钙钛矿纳米片晶格中,有效地隔离了部分原本相互连接的[SnI6]4-八面体,在二维无机钙钛矿层中构建了具有自陷激子态的孤立[SnI6]4-八面体单元。通过将带边发射调整为自陷激子发射,提升了材料的辐射复合概率,实现了~64%的PLQY。从稳态荧光光谱来看,发射峰的半峰宽从50纳米增加到了160纳米,激子结合能从32.3 meV提高到了90.6 meV,荧光寿命也从带边激子发光的短寿命延长到了具有自陷激子特性的长寿命。此外,作者还通过第一性原理计算和瞬态吸收光谱进一步揭示了VSn引入后,材料基本光物理性质的变化。

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最后,作者证明了这种VSn调控策略不仅可以用于构建高效发光(OA)2SnI4钙钛矿纳米片,也适用于改善其他常见二维锡基钙钛矿体系的荧光特性,从而为制备具有理想发光性能的二维无铅钙钛矿材料提供了新思路。

文信息

Exciton Localization for Highly Luminescent Two-Dimensional Tin-Based Hybrid Perovskites through Tin Vacancy Tuning

Yameng Chen, Zhaoyu Wang, Dr. Youchao Wei, Prof. Yongsheng Liu, Prof. Maochun Hong


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202301684




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