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Angew. Chem. :基于氮原子嵌入工程实现光谱精确调控并构筑高色纯度、高效率有机电致发光材料

有机电致发光二极管(OLEDs: organic light emitting diodes)具有低功耗,超薄柔性,低成本及高色彩对比度等优势,已经成为显示领域的明星代表之一。随着生活的多样化和智能化以及显示技术的急速发展,实现超高清显示已成为OLEDs工业界的研究热点和战略需求,这也为有机发光材料结构的设计和性能的调控提出了机遇和挑战。


近年来,多重共振效应(MR: multiple resonance)诱导的热活化延迟荧光(TADF: thermally activated delayed fluorescence)材料的出现为实现具有高色纯度的宽色域OLEDs显示器提供了一条直接的、经济的、可行的路线。目前对MR-TADF骨架最常用的修饰策略是嵌入多个硼原子或者在外围嫁接一些给体或受体基团,实现光谱的宏观调控并覆盖整个可见光区域。然而,对于面向超高清显示的OLEDs来说,仅有全彩显示是远远不够的,还需要在某个固定的光色范围内实现光谱峰位的精细调控(3−10 nm)并维持窄谱带发射特性,从而满足商业化的实际需求。考虑到实际工业显示器产品模型的器件结构一般是固定的,如何从分子结构的角度提供一种具有启发性的策略,以维持窄带发射的同时精确调控光谱分布,是研究MR-TADF发射器亟待解决的挑战。


近日,吉林大学王悦教授团队基于氮原子嵌入工程策略构筑了一系列具有超高色纯度的绿光发射体BN-TP-Nx (x = 1, 2, 3, 4),其以BN-TP 的分子骨架(包含对光物理性质起决定作用的核心共振骨架和起辅助作用的亚共振骨架)为基本模板(Angew. Chem. Int. Ed. 2022, 61, e202204652),在BN-TP的亚共振骨架中精准嵌入氮原子,从而实现了光物理性质的精确调控。从前线分子轨道分布来看,当氮原子嵌入到BN-TP的最低未占有轨道(LUMOs: lowest unoccupied molecular orbitals)上时,目标分子BN-TP-N1和BN-TP-N2表现出了轻微的红移发射光谱;当嵌入到最高占有轨道(HOMOs: highest occupied molecular orbitals)上时,目标分BN-TP-N3和BN-TP-N4表现出了轻微的蓝移发射光谱。本质上,这也是前线分子轨道工程策略的重要应用(Angew. Chem. Int. Ed. 2020, 59, 17442–17446; Angew. Chem. Int. Ed. 2023, 62, e202216473; CCS Chem. 2022, 4, 2065–2079; Adv. Mater. 2021, 33, 2100652; Adv. Mater. 2023, 35, 2205166)。最后,利用BN-TP-N3作为电致发光材料制备的单主体OLED器件具有最大发射峰位为524 nm、CIE色坐标为(0.23 0.71)的超纯绿光发射,并实现了37.3%的最大外量子效率。此外,利用BN-TP-N3作为发射体进一步制备了敏化器件,实现了35.4%的最大外量子效率,并有效降低了效率滚降(亮度为1000 cd m−2时最大外量子效率为29.1%)。BN-TP-N3的优异光电性能使其在超高清显示商业材料研究中极具吸引力。



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本论文的工作深入阐明了分子结构和性能的关系,通过氮原子嵌入策略实现了MR-TADF材料光物理性能的精确调控,助力了其进一步的科学研究和商业应用,为构筑具有高效率、高色纯度的MR-TADF材料提供了一条合理可行的思路。

文信息

Precise Regulation of Emission Maxima and Construction of Highly Efficient Electroluminescent Materials with High Color Purity

Qingyang Wang, Dr. Yincai Xu, Tingting Huang, Yupei Qu, Jianan Xue, Dr. Baoyan Liang, Prof. Yue Wang

研究成果得到了国家自然科学基金等项目资金支持。许银才博士、梁宝炎博士为论文共同通讯作者,文章的第一作者是吉林大学博士研究生王青阳。


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202301930




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