过氧化氢（H2O2）作为一种绿色医疗消毒剂，可以有效缓解移民中流行病的爆发。目前，医疗消毒剂（3.0 wt.%）主要是由传统的蒽醌法生产的工业级H2O2制成。然而，蒽醌法是一种能源密集型制备工艺，通常还涉及到商业生产所需的高成本净化、蒸馏和集中式基础设施。另外，H2O2可以直接从氢气和氧气混合物中制备合成，但其商业发展一直受到与反应物易燃性有关的安全问题和额外的净化成本的阻碍。在成本效益高的可再生能源的推动下，电合成H2O2最近成为在环境中现场生产H2O2的一个有前途的途径。不幸的是，H2O2的电合成需要各种贵金属（Pd, Pt, Rh, Ru, Ir等）作为电催化剂。然而，贵金属稀缺和高成本限制了它们的广泛应用。此外，电合成可直接用于医疗消毒剂的高浓度H2O2也是一个挑战。
近几年来，单原子催化剂因其独特的性能、优异的稳定性和明确的活性中心而在电催化领域受到广泛关注。综合实验和理论计算研究表明，过渡金属-氮-碳（TM-N-C）材料拥有TM 3d轨道与O2分子适当的结合能量，从而为电合成H2O2提供理想的高选择性电催化剂。在前期研究的基础上，浙江大学侯阳研究员、中科院福建物构所温珍海研究员和新南威尔士大学戴黎明教授合作，通过构建一个非对称配位结构的单原子铁（FeSA-NS/C）催化剂实现了医疗级浓度H2O2消毒剂的电合成。
通过非对称配位所带来的独特电子结构，FeSA-NS/C催化剂在高电流密度下展现出卓越的电催化活性，同时保持了高效H2O2选择性，其电流密度为100 mA cm-2时，H2O2的选择性高达90%。此外，在连续电解过程中，FeSA-NS/C催化剂在30 h内表现出良好的催化稳定性，保持在恒定高电流密度（100 mA cm-2）下运行，积累H2O2浓度达到医用消毒剂所需的浓度（5.8 wt.%）。 此外，原位ATR-FTIR实验结果表明：引入S原子到不对称的FeN3S1活性位点中加速了质子溢出动力学，促进了OOH*中间体的质子化过程，因此，显著提高了H2O2电合成的性能，超过了广泛研究的经典M-N4-C以及其他报道的金属基/无金属碳催化剂。这项工作可以为设计和开发新型不对称TM-N4-nXn-C催化中心提供一个通用原则，并为探索高效的不对称单原子金属催化剂开辟新途径，这些催化剂不仅适用于消毒剂电合成，还适用于工业相关的氨、一氧化碳和许多其他化学品的电合成。 论文信息 Single-atom Iron Catalyst with Biomimetic Active Center to Accelerate Proton Spillover for Medical-level Electrosynthesis of H2O2 Disinfectant Dr. Yan Li, Dr. Junxiang Chen, Yaxin Ji, Zilin Zhao, Wenjun Cui, Dr. Xiahan Sang, Dr. Yi Cheng, Dr. Bin Yang, Dr. Zhongjian Li, Dr. Qinghua Zhang, Prof. Dr. Lecheng Lei, Prof. Dr. Zhenhai Wen, Prof. Dr. Liming Dai, Prof. Dr. Yang Hou Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202306491
