南开大学何良年教授绿色化学团队设计与制备了银纳米颗粒修饰的还原氧化石墨烯（Ag-rGO）用于温和条件下二氧化碳的选择性转化反应。Ag-rGO催化剂对CO2与丙炔醇、炔丙胺的羧化环化反应以及炔丙醇、CO2和二级胺的三组分反应等都有高的催化活性和选择性。此外，Ag-rGO催化剂稳定且可重复使用，展示了其在CO2捕集与利用方面的工业应用潜力。
随着全球工业的快速发展，化石燃料的大量燃烧导致全球温室效应不断加剧，人们目前面临着能源危机和环境污染两大问题。CO2是温室气体的主要成分，同时也是一种丰富的碳一资源，将CO2转化为高附加值的化学品是解决目前能源、环境以及经济问题的理想方案之一。α-亚甲基环状碳酸酯作为一种重要的杂环骨架在有机合成反应中具有广泛的应用。通过炔丙醇与CO2的羧化环化反应来制备α-亚甲基环状碳酸酯是一种绿色环保且经济实用的策略，因此具有广阔的前景。因此，发展在温和条件下高效高选择性的CO2转化体系是目前绿色化学的一个重要研究方向。 以石墨烯为载体的金属催化剂因其表面积大、易与反应物接触、表面原子利用率高等优点，具有优良的催化性能，在非均相催化反应中表现出了巨大的潜力。南开大学何良年教授课题组将石墨烯的特点与小分子催化剂相结合，开发了一种还原氧化石墨烯表面负载的银纳米催化剂，能够在温和的条件下实现炔丙醇与CO2反应生成α-亚甲基环状碳酸酯。通过简单的化学还原法将负载于氧化石墨烯上的硝酸银前体进行还原就可以得到还原氧化石墨烯负载的银纳米粒子催化剂。该催化剂可以高效地在室温常压条件下催化得到α-亚甲基环状碳酸酯。与此同时，Ag-rGO在CO2转化反应中具有广泛的反应适用性，在催化炔丙胺与CO2的羧化环化反应以及炔丙醇，二级胺和CO2的三组分反应中都具有很高的活性。引人注目的是，Ag-rGO还具有非常好的再利用性能，重复利用5次后催化活性也没有明显地降低，并且催化剂的形貌和银纳米颗粒的价态都没有发生改变。该研究展示了一种有效地制备非均相催化剂用于CO2转化反应的策略，推动了CO2高值化应用的工业化进程。 论文信息： Reduced Graphene Oxide Supported Ag Nanoparticles: An Efficient Catalyst for CO2 Conversion at Ambient Conditions 文章共同第一作者为南开大学硕士研究生张啸和师资博士后陈凯宏 ChemCatChem DOI: 10.1002/cctc.202000738 ChemCatChem We are the European society journal for catalysis. With integrity and care, we deliver high-quality, high-impact research to our global community.
