2DOBM的自组装原理和策略，以及2DOBM的结构剪裁、功能调整和生物相关应用

引言

自2004年以来，二维（2D）无机材料得到了广泛的研究，并被用于各种应用。受到对类石墨烯材料的广泛研究的启发，近年来还报道了一些其他无机2D材料，如石墨烯，硼烯，过渡金属二卤化物（TMD），过渡金属碳化物（TMC）等。由于2D材料具有独特的化学、物理和生物特性，因此在材料科学、纳米器件、能源与环境科学、生物医学和分析科学中具有很高的应用潜力。除了2D无机材料外，基于各种生物分子（包括DNA、RNA、蛋白质、多肽、类肽和其他生物聚合物）的自组装2D有机生物材料（2DOBM）也展现出了独特的结构、功能和很高应用潜力。利用非共价相互作用，例如氢键、静电相互作用、疏水相互作用、p-p相互作用和范德华相互作用，通过自组装过程制造2DOBM既简便又高效。例如，可以通过调整实验条件并使用各种模板、界面和底物来诱导2DOBM的自组装过程。对2DOBM中这些相互作用的深入了解，不仅有助于2DOBM的结构和功能的设计和调控，而且还为下一代新型功能材料的设计开发开辟了新的途径。一方面，我们可以将2DOBM的结构从纳米片调整为纳米带、网格、薄膜、纳米层、阵列、甚至是2D多孔材料。另一方面，通过用纳米粒子（NP）、碳材料、生物分子和无机纳米材料对2DOBM进行进一步功能化，可以有效的调节2DOBM的功能及应用。

成果简介

北京化工大学苏志强教授、中科院宁波材料所吴爱国教授和德国不来梅大学/青岛大学魏刚教授在这篇综述中，重点介绍了创建2DOBM的自组装原理和策略，以及2DOBM的结构剪裁、功能调整和生物相关应用。在第2节中，作者介绍和讨论了在溶液中，通过模板在界面和材料基底上创建2DOBM的基本自组装原理和策略。在第3节中，作者总结了有关基于DNA、RNA、多肽、蛋白质、病毒和其他生物聚合物制造2DOBM的基本原理的基本信息。在第4和第5节中，作者分别讨论了定制和控制2DOBM的结构和功能的策略和方法。此外，还展示了用于结构和功能特定的生物相关应用的2DOBM的最新进展（第6节）。最后，作者指出2DOBM不仅在生物相关领域而且在其他材料科学和纳米技术领域也具有重要意义；同时强调了2DOBM的制造、功能化和应用方面的当前挑战和未来前景。作者相信这项工作将激发有关新型功能性生物材料的合成和应用的新研究，并将引起材料科学、工程、分析、生物物理学、生物医学、组织工程、能源以及环境科学等领域研究者的广泛兴趣。该成果以题为“The design and biomedical applications of self-assembled two-dimensional organic biomaterials”发表在国际著名期刊Chem. Soc. Rev.上。

图文导读

Scheme 1. 2DOBM的结构和功能修饰以及生物医学应用示意图

Figure 1. 在溶液中形成2DOBM

(a)KLVFFAK的化学形成；

(b)KLVFFAK纳米片和淀粉样原纤维的TEM图像；

(c,d)KLVFFAK纳米片的结构模型。

Figure 2.通过基于模板的合成形成2DOBM

(a)生产ATCS膜的制造步骤以及ATCS膜上的细胞反应；

(b)立式纳米颗粒超晶格片的示意图。

Figure 3.在空气-水界面处形成多肽2DOBM

Figure 4.空气-水界面处形成多肽2DOBM

（a）使用YYACAYY解决方案的刻面形成机理示意图；

（b）在培养皿中整个空气/水界面上形成的厚的肽膜；

（c）大型2D胶片的TEM图像；

（d）悬浮介导的自组装；

（e）重力作用下水坑状液滴上的PA分布示意图；

（f）纳米组件的SEM图像。

Figure 5.在底物上形成多肽2DOBM

（a）发生堆积时FF二肽自组装的可能机制；

（b）EF（电场）正增长的示意图。

Figure 6.在各种材料上制备溶菌酶2D纳米膜和稳定涂层

（a,b）在浸没材料表面（固/液界面）和水溶液表面（汽/液界面）形成溶菌酶纳米膜的示意图；

（c）以琼脂糖水凝胶为印章的接触印刷技术，将合成后的自由漂浮纳米膜沉积在水敏性基材上。

Figure 7.DNA 2DOBMs和SDNA薄膜锰离子修饰及制备

Figure 8. DNA自组装形成2DOBM

（a）二维纳米网格；

（b）2D阵列；

（c）2D DNA管和晶格。

Figure 9.蛋白质基2DOBM：溶菌酶和聚合物改性的钛基生物材料的制备和生物学评价

Figure 10.自组装蛋白质2DOBM

（a）在快速和缓慢成核条件下锌介导的RIDC3自组装模型；

（b）通过金属介导的相互作用设计2D蛋白质阵列。

Figure 11.二维蛋白质网络的形成：八聚体LDH和二聚体FDH在体外和体内自组装的策略

Figure 12.肽/类肽2DOBM的制备

（a）通过肽EF4E，EF4K，EF4E / KF4K混合物和KF4K形成扭曲的带，带和原纤维的机制；

（b）糖基化类肽纳米片的合成方案（左）和均相FRET分析法，用于验证蛋白质与糖基化类肽纳米片的结合（右）。

Figure 13.DNA-聚合物2DOBM的形成

（a）分层自组装过程的图示；

（b）化学修饰的寡核苷酸1的核苷酸序列和结构以及2D聚合物形成的过程。

Figure 14.2DOBM的设计、表征与应用

（a）通过分子设计和自组装设计2DOBM；

（b）F6C11自组装成Janus纳米片的示意图；

（c）链霉亲和素在纳米片上的吸附；

（d）展示生物素的纳米片的TEM图像。

Figure 15.由原纤维制备2DOBM

（a）BSA原纤化的示意性过程；

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