on style="white-space: normal; text-align: justify; margin: 5px 8px; line-height: 1.75em;">通讯作者：C. Moyses Araujo；Haining Tian
利用光催化和电催化从水和二氧化碳等丰富资源中生产清洁可再生燃料是替代化石燃料最有前途的方向之一。因此，开发低成本、高效率和对环境友好的催化剂至关重要。迄今为止，这些过程的催化剂通常是金属复合物和金属/有机材料。虽然有机小分子经常被用作金属配合物的配体，但作为这些类型的氧化还原反应的催化剂还没有得到很好的研究。基于此，乌普萨拉大学Haining Tian教授和C. Moyses Araujo教授通过实验和理论评估了有机小分子2,1,3-苯并噻唑-4,7-二腈(BTDN)用于电催化制氢，并研究了其催化机理。2,1,3-苯并噻唑-4,7-二腈(BTDN)的分子结构相关工作以“Small Organic Molecule Based on Benzothiadiazole for Electrocatalytic Hydrogen Production”为题发表在Journal of the American Chemical Society上。图1. (a) BTDN与SAL滴定相结合的循环伏安法，从只有BTDN(橙色)的两个可逆氧化还原波到有50个等效SAL(紫色)的完全催化行为。(b)10 mM SAL(黑色)和2 mM BTDN与10 mM SAL(紫色)在-1.65V vs Fc/Fc+电催化H2产生的电流。要点1. 研究人员主要研究了BTDN在乙腈中存在水杨酸的情况下在玻碳电极上电催化析氢。其产氢法拉第效率为82%。根据EPR、UV-vis SEC、IR、NMR和DFT计算得到或提出了反应中间体。提出了BTDN电催化制氢的机理。要点2. 该工作为有机小分子制氢催化剂的开发和研究奠定了基础。这一结果也为了解苯并噻二唑单元在一些功能材料中的作用提供了信息，如共价有机骨架和用于电催化或光催化制氢的介孔有机半导体聚合物。更多的研究工作正在进行中，包括了解BTDN制氢的最终催化步骤，研究其他潜在的反应机理，以及研究BTDN型分子结构对催化析氢、CO2还原和有机光氧化还原催化的影响。图2. (a)BTDN(黑色)，BTDN-•(青色)，BTDN-•加入等量SAL(BTDN-•+SAL)后的BTDN-•(蓝色)及催化中间体的FTIR光谱。https://doi.org/10.1021/jacs.1c10600
