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范战西/谷林/黄勃龙Small:4H/fcc Au-OAm在工业电流密度下高效电化学CO2还原

on style="margin-bottom: 20px; line-height: 1.75em; margin-left: 8px; margin-right: 8px;">电化学二氧化还原反应(CO2RR)为缓解全球变暖和实现碳中和提供了一种可持续的策略。然而,CO2RR的实际应用仍然受到选择性差和电流密度低的限制。基于此,香港城市大学范战西教授、中科院物理研究所谷林研究员和香港理工大学黄勃龙教授(共同通讯作者)等人报道了在工业相关电流密度下用于高性能CO2RR的异相金属纳米材料的表面分子功能化。

在本文中,作者首次报道了具有5-巯基-1-甲基四唑(MMT)的异相 4H/面心立方(fcc)Au纳米棒的表面分子功能化,用于在行业相关电流密度下实现高性能电化学CO2RR。
MMT修饰的4H/fcc Au纳米棒(即4H/fcc Au-MMT)分别在H-型池和流通池中具有很宽的电势和电流密度范围。值得注意的是,在200 mA cm-2的工业电流密度下,4H/fcc Au-MMT纳米棒提供了95.6%的优异CO选择性。
密度泛函理论(DFT)计算表明,OAm和MMT配体对4H/fcc Au纳米棒的逆调制效应。表面MMT在fcc和4H相中激活表面Au,以实现具有低反应势垒的高效CO2RR过程,而表面OAm不仅抑制了电活性,而且还诱导了中间吸附的空间障碍。
此外,具有MMT衍生的4H/fcc Au纳米棒的表面分子功能化也可以显着提高CO2RR性能。这种简便的表面分子功能化策略不仅适用于一系列MMT衍生物,而且适用于提高CO2RR性能的传统fcc Au纳米结构。
Surface Molecular Functionalization of Unusual Phase Metal Nanomaterials for Highly Efficient Electrochemical Carbon Dioxide Reduction under Industry-Relevant Current Density. Small, 2022, DOI: 10.1002/smll.202106766.
https://doi.org/10.1002/smll.202106766.


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