on style="margin-bottom: 20px; line-height: 1.75em; margin-left: 8px; margin-right: 8px;">电化学CO2还原反应(CO2RR)是实现碳中性能量循环的理想途径并且CO2RR可以生产多种有价值的产品，如CO、CH4、甲酸盐、CH3OH和C2H4等。在这些产品中，甲酸盐由于其可行的两电子热力学过程和较高的经济效益，在能源化工制造方面具有巨大的潜力。尽管如此，开发具有工业实用性的CO2RR催化剂或体系仍然是一个巨大的挑战，包括高产物选择性、低过电位和令人满意的耐久性。基于此，南京航空航天大学宣益民课题组通过简单的物理沉积将Nafion溶液修饰在Bi纳米片上(Bi NSs)制备电极以构建稳定、高活性的Bi/Nafion界面。
由于界面的作用，该电极在宽电位范围内表现出超过95%甲酸盐选择性，且在-1.07 VRHE具有72.12 mA cm-2的部分电流密度为和97.3%的最大法拉第效率。如此大的改进可归因于耐用、高效的Bi/Nafion界面，它加速了CO2的吸附和质子耦合电子转移，促进了电极表面附近的局部质子活性，并保护催化剂不因Nafion作为保护剂而失活层。为了更深入地了解CO2RR的增强性能，研究人员利用密度泛函理论(DFT)计算了CO2RR在Bi NSs表面进行Nafion改性和未进行Nafion改性的各过程的吉布斯自由能。结果表明，Nafion修饰的Bi表面可以稳定*OCHO中间体，极大地促进PECT过程，使得速率决定步骤从第二次氢化转变为具有较低能量屏障的甲酸盐解吸过程(1.34 eV vs 0.75 eV)，从而促进了CO2RR为甲酸盐的法拉第效率。这项工作为电极界面操作以将CO2转化为有价值的产品提供了宝贵的见解。High-Performance Electroreduction CO2 to Formate at Bi/Nafion Interface. Applied Catalysis B: Environmental, 2022. DOI: 10.1016/j.apcatb.2022.121135
