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四单位联合AFM: “激光脉冲照射”产生空心位点,促进FeCoNiCuPtIr HEA实现快速水氧化还原

on style="white-space: normal; line-height: 1.75em; margin-bottom: 20px; margin-left: 8px; margin-right: 8px;">目前,贵金属基电催化剂能够降低能垒以加速氢的产生。然而,贵金属的大规模应用受限于其高昂的价格和稀缺性。因此,寻找一种不含或含有较少量贵金属的催化剂并具有替代贵金属的优异催化能力仍然具有挑战性。

基于此,南洋理工大学黄一中中科院金属研究所Chen Chunjin中南大学张勇北京科技大学吴俊升等提出了一种激光脉冲照射策略,在碳纳米管表面合成FeCoNiCuPtIr HEA高熵合金纳米催化剂。
以脉冲方式输出的能量有效地减小了纳米颗粒的尺寸。同时,脉冲辐照抑制了奥斯特瓦尔德熟化效应,这不仅可以控制HEA纳米粒子的尺寸,还可以产生固有的中空活性位点以促进OER和HER快速反应
因此,在碱性条件下,FeCoNiCuPtIr HEA催化剂对OER具有低过电位(255 mV@10 mA cm-2)和低Tafel斜率(61.7 mV dec-1),以及极低的HER过电位(21 mV@-10 mA cm-2)和Tafel斜率(54.5 mV dec-1)。更重要的是,该催化剂在10 mA cm-2、20 mA cm-2和30 mA cm-2下连续反应20小时后仍保持良好的稳定性。
密度泛函理论(DFT)计算表明,由于Ir和Pt原子与其他轻过渡金属之间的电负性差异很大,Ir和Pt原子都倾向于向周围的空心位点提供价电子,累积的价电子填充到吸附质的反键轨道中,从而削弱吸附质和合金表面之间的耦合强度。基于脉冲激光辐照的合成方法速度快、成本低、可控、可靠,最重要的是高产,这为其他金属基电催化剂的设计和合成提供了新思路,以实现工业规模化。
Atomically Dispersed Intrinsic Hollow Sites of M-M1-M (M1 = Pt, Ir; M = Fe, Co, Ni, Cu, Pt, Ir) on FeCoNiCuPtIr Nanocrystals Enabling Rapid Water Redox. Advanced Functional Materials, 2022. DOI: 10.1002/adfm.202110645


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