on style="white-space: normal; margin-bottom: 20px; line-height: 1.75em; margin-left: 8px; margin-right: 8px;">在实际的负载型金属催化剂中，表面金属物种的结构异质性几乎不可避免，其表现为活性金属组分的尺寸、形态和局部配位环境的分布。这通常被认为是充分利用金属负载和高质量比催化活性的主要障碍。基于此，北京大学马丁教授和王蒙教授、中国科学院大学周武研究员（共同通讯作者）等人报道了通过对探针反应、环己醇脱氢（氢气储存和运输以及高价值化学生产的重要反应）的各个反应步骤的定量评估，证明了传统合成法制备的负载型铑（Rh）催化剂的固有异质性在复杂的多相催化反应中具有独特的优势。对于多步环己醇脱氢反应，分离的Rh物种/原子（Rh1）和Rh集合位点（Rhe，包括Rh簇即Rhn、Rh纳米颗粒即Rhp）的共存对于环己醇到苯酚反应的高催化效率至关重要。分离出的Rh1物种具有最高的转换频率（TOF）为3600 h-1，用于环己醇部分脱氢生成环己酮，但在环己酮脱氢制苯酚反应中基本无活性。相比之下，Rhe位点对于环己酮脱氢生成苯酚具有高度活性。与仅含Rh1或Rhe位点的Rh催化剂相比，通过传统的沉积-沉淀法制备的具有分离的Rh原子和Rh集合位点（Rh1+n/ND@G，n表示团簇）的负载型Rh催化剂，对苯酚的活性最高。作者还对这两个不同位点的催化行为进行了定量分析，以阐述它们在这个多步反应中的协同作用。该研究为实际催化剂中结构异质性带来的好处提供了新的视角，并阐明了复杂催化反应的催化剂设计策略。Importance of Species Heterogeneity in Supported Metal Catalysts. J. Am. Chem. Soc., 2022, DOI: 10.1021/jacs.2c00202.https://doi.org/10.1021/jacs.2c00202.
