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青科大王磊/赖建平AEM:吡咯氮和吡啶氮与Pt协同作用实现高性能碱性HER

开发具有强金属-载体相互作用(strong metal-support interaction, SMSI)的高性能铂(Pt)基催化剂对于在高电流密度条件下通过水电解制氢具有重要意义,但仍然具有挑战性。

基于此,青岛科技大学王磊教授和赖建平教授等人报道了一种具有SMSI的催化剂Pt/X-NCNT(X=4, 8, 12, 16),并首次证明了两种N官能团和Pt在碱性介质中促进析氢反应(HER)的协同作用。

此外,作者还研究了两种N官能团(吡咯-N和吡啶-N)的含量对催化剂析氢性能的影响。对比现有的Pt基催化剂,具有最佳吡啶-N和吡咯-N比例的Pt/8-NCNT显示出优异的HER性能。Pt/8-NCNT仅需要17、107和153 mV的过电位即可以达到10、500和1000 mA cm-2的电流密度,并且在电流密度为500 mA cm-2下进行测试100 h电流时间后表现出低过电位和优异的稳定性。

通过H3PO4阻断测试和原位电化学傅里叶变换红外光谱(FT-IR)测试表明,在HER期间,吡啶-N和Pt的协同作用可以促进水对Pt的吸附,而吡咯-N与Pt可以有效促进*H2O的解离。

密度泛函理论(DFT)计算进一步证明了吡啶-N和吡咯-N在调节一些重要反应中间体(H2O*、OH*、H*)的Gibbs自由能(ΔG)方面的作用。H2O*的快速吸附和OH*的解吸提供了足够的H*,加速了反应的动力学。该工作展示了吡咯-N和吡啶-N在反应中的作用,并为设计用于各种电化学和催化应用的先进SMSI电催化剂提供了新思路。

The Synergistic Effect of Pyrrolic-N and Pyridinic-N with Pt Under Strong Metal-Support Interaction to Achieve High-Performance Alkaline Hydrogen Evolution. Adv. Energy Mater., 2022, DOI: 10.1002/aenm.202200110.

https://doi.org/10.1002/aenm.202200110.



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