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Angew. Chem. :高活性Si位点促进电催化析氢

发现和识别新活性位点对于深化催化机理的理解和推动高性能电催化剂的发展至关重要。金属Ru的价格仅为Pt的4%左右,并且具有与Pt相似的氢亲和力,因此种类繁多的Ru基材料已被开发作为析氢(HER)电催化剂,包括金属Ru、Ru基合金、磷化物、硫化物、硒化物等。对于这些化合物,Ru都起到催化活性位点的作用。


近日,台州学院钟文武教授团队发现LaRuSi中真正的HER活性位点是Si位点,而不是通常认为的Ru位点。由于Si位点具有接近于零的氢吸附吉布斯自由能,LaRuSi展现出优异的HER活性。

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图1. (a) 计算模型:(200)面;(110)面-Ru;(110)面-LaSi;H吸附在(110)面的Si位点。绿色、黄色、青色和白色球代表Ru、Si、La和H原子。(b) LaRuSi中不同位点的H吸附自由能。(c) RuSi和LaRuSi中Ru原子的D-投影DOS。(d) H吸附在(110)表面时H、Ru、La和Si原子的Hirshfeld 电荷。(e) 水吸附在LaRuSi中的La-La桥接点和顶部位点处时,水分解反应路径的相对能。(f) 在1M KOH的HER条件下,LaRuSi催化剂在不同反应电位(vs RHE)的原位拉曼光谱。

要点1. 在RuSi的基础上引入La会导致Ru的d带中心向上移动。Ru在LaRuSi中具有特殊的负价态,这导致Ru和氢的过度紧密结合。


要点2. Si位点的H吸附吉布斯自由能接近于零(0.063eV)。H2O解离后,H*从La位点溢出到相邻的Si顶部位点。此外,原位拉曼实验验证了Si位点是真正活性位点。

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图2. 在1M KOH溶液中,LaRuSi-ua、LaRuSi和Pt/C的(a) LSV曲线和(b) Tafel斜率。LaRuSi-ua和LaRuSi的 (c)奈奎斯特图和(d)双层电容。

要点3. LaRuSi在碱性介质中10 mA cm-2处表现出72mV的低过电位,接近Pt/C催化剂的基准。这项工作有助于识别真正的活性位点和探索新颖的硅化物HER电催化剂。

文信息

Highly Active Si Sites Enabled by Negative Valent Ru for Electrocatalytic Hydrogen Evolution in LaRuSi

Shijie Shen, Zhiyun Hu, Huanhuan Zhang, Kai Song, Zongpeng Wang, Zhiping Lin, Qinghua Zhang, Lin Gu, Wenwu Zhong


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202206460




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