南开大学何良年绿色化学团队提出了一种基于废弃生物质基富氮多孔碳材料的CO2捕集与原位转化策略。利用固体废弃物制备应用于CO2捕集的碳基材料，被捕集的CO2同时也被活化，可作为可再生C1资源固定在高附加值化学品中。该过程同时实现了固废物处理、CO2捕集与资源化利用。作者利用生物质废弃物大豆渣制得多孔富氮生物基碳材料，重点探讨了该碳材料对CO2的吸附机理。并对CO2在负载Zn位点后催化剂上的活化及其与炔丙基胺的原位发生羧化环化反应进行了验证，在CO2捕集基础上建立将固体废弃物处理和CO2高附加值化结合起来的巧妙策略。
自工业革命以来，化石燃料大量使用导致CO2的过度排放，打破了自然界原有的碳平衡，导致一系列环境问题。为应对气候变化，CO2的捕集与储存（Carbon Capture and Storage, CCS）作为大规模负碳技术之一迅速发展。不过，CCS技术的大规模应用面临着能耗以及经济性的挑战。在当前“双碳目标”下，我们率先提出的CO2捕集与利用（Carbon Capture and Utilization, CCU）策略，备受关注，尤其是CO2的捕集与原位转化策略能避免高能耗的脱附过程（吸附剂的回收），将捕集（活化）的CO2原位转化为高附加值化学品、材料及能源分子。另一方面，固体废弃物的处理与回收利用，也是富有挑战的课题，固废物的不当处理会导致了一系列次生环境问题。因此，将固体废弃物的处理及其资源化、与CCU相结合，可以同时实现了固废物与温室气体CO2的利用并获得有价值的产品。 作者以储量丰富且丞待解决的固体生物基废弃物为吸附剂和催化剂前体实现CO2的捕集与原位转化。 以生物质大豆渣为前驱体，制备了一系列具有高比表面积和孔体积的生物质基富氮多孔碳材料；其超微孔和结构多种含氮物种提供了较高的CO2吸附能力，含氮基团以吡啶-N、吡咯-N等不同形式分散于碳骨架中，且超微孔与含氮基团的协同作用使材料表现出优异的CO2吸附容量。尽管材料对CO2的吸附以物理吸附为主，但发现碳骨架中的多种含氮基团具有捕集与活化CO2的能力。通过固体13C核磁共振测试证明了含氮基团如吡啶-N和吡咯-N与CO2的相互作用，捕获的CO2可能以氨基甲酸酯的形式被活化。这意味着可以基于此，实现CO2捕集与原位转化。 以此材料为载体，通过引入ZnII催化中心成功实现了炔丙基胺与CO2的羧化环化反应获得高附加值产物噁唑啉酮产物。这种原位转化的方式降低了反应能量势垒，避免CO2解吸过程中的能量消耗。该过程CO2易于计量且操作方便，在温和条件下即可实现CO2的转化，同时避免了碳捕集与储存过程大量的能量消耗，降低了反应能垒，以可持续、环境友好、低能耗的方式为温室气体减排与固废处理及高值化开辟了新途径。 论文信息 Biomass-based N-rich Porous Carbon Materials for CO2 Capture and in situ Conversion Wei-Hang Xie, Xiangyang Yao, Heng Li, Hong-Ru Li, Liang-Nian He 文章的第一作者是南开大学的硕士研究生解伟航 ChemSusChem DOI: 10.1002/cssc.202201004 
