单晶富镍三元正极材料可以改善多晶二次颗粒晶间开裂的问题，表现出更加稳定的结构和性能，被视为最具潜力的理想正极材料之一。然而，单晶富镍三元正极面临的主要问题之一在于严重的界面副反应。由于微观尺度上界面副反应产生的过程和位点并不清晰，实时追踪电池运行条件下单晶富镍正极的界面演化过程，以及探索界面失效机理与调控机制是开发先进正极材料与界面优化的关键。基于扫描探针成像的环境型电化学原子力显微镜（EC-AFM），能够在电池运行条件下充分发挥AFM高空间分辨的表界面分析优势，实现电极表面3D形貌、力学性质以及电势分布等参数的现场测量，且制样方便，侵扰性低，在电化学界面过程的原位研究中发挥重要作用。因此，利用环境型EC-AFM原位分析手段，追踪微观尺度电极过程的原位动态演化，实现反应过程中定性与定量测量，并深入理解复杂电化学界面反应机理和规律具有重要的科学意义与挑战。

近日，中国科学院化学研究所文锐研究员与加拿大西安大略大学孙学良院士合作，通过环境型EC-AFM原位揭示了准固态锂电池充放电过程中单晶富镍正极颗粒表面“正极电解质中间相（CEI）”与“缺陷”形成的动态演化规律，深入阐明了单晶富镍正极界面失效机理与界面调控机制。

通过自行设计的可观测固态电池体系电极过程的电化学池装置，利用原位EC-AFM实时监测到充放电过程中单晶正极颗粒表面局部生成不均匀覆盖的“CEI膜”，并伴随着力学模量较高的无机副产物的生成。同时，捕捉到单晶正极颗粒表面“缺陷”的形成过程，发现在“缺陷”周围更易生成不规则的界面副产物，极大地影响了正极/电解质界面稳定性。原位揭示了单晶富镍正极在充放电过程中界面稳定性差的微观机制。

表面包覆是一种有效抑制界面副反应的方法。研究发现，利用原子层沉积（ALD）的方法在单晶富镍正极表面包覆一层厚度约为6 nm的Li₃PO₄可以调控正极/电解质界面行为。原位EC-AFM结果显示，利用ALD方法引入的Li₃PO₄修饰层，可以有效抑制正极界面副反应、诱导正极界面产生稳定的“CEI膜”，进而提高电池界面稳定性。

最终，通过电化学分析表明，该界面调控策略可以有效提高单晶富镍正极与固态电解质界面稳定性和界面动力学特性，从而使准固态锂电池表现出优异的倍率性能和良好的循环稳定性。

该工作为深入理解准固态锂电池正极过程与失效机理提供了直观的可视化依据以及指导，同时为正极界面设计与性能优化提供了新的思路。