电化学水分解制氢具有生产无碳排放的清洁和可持续燃料的优势。迄今为止，质子交换膜(PEM)水电解是绿色制氢领域最成熟的方法之一。然而，阳极析氧反应(OER)的高过电位严重限制了水电解制氢的整体效率。
此外，由于高OER活性的电催化剂主要由金属氧化物或氢氧化物组成，与用于碱性介质的OER催化剂相比，设计用于酸性介质的OER催化剂具有更大的挑战性，其中大多数在酸性条件下表现出较差的稳定性。因此，开发在酸性介质中高效运行的OER催化剂具有重要意义。根据文献报道，SrIrO3基钙钛矿型催化剂在酸性OER反应中表现出巨大的应用潜力，但其高活性的原因尚不清楚。基于此，四川大学李高仁课题组设计了B位Co掺杂SrIrO3材料来揭示催化剂位点的溶解机制和IrOx催化活性的起源。基于原位光谱表征和理论计算结果，研究人员揭示了Co掺杂SrIrO3催化剂的反应机理：最初，催化剂表面的Co在酸性条件下溶解，去除部分桥联晶格氧，形成配位较低的IrOx结构；随后，晶格氧在OER过程中溶解，形成不饱和IrOx结构，表现出高的AEM活性；最后，在吸附质填充和LOM的动态平衡下，催化剂进行AEM以有效促进OER。总的来说，在酸性OER过程中Co起到了两个关键的作用：1.表面Co降低了SrIrO3中Co-O-Ir桥氧的稳定性，导致低配位IrOx结构的快速暴露；2.体相晶格Co优化了IrOx的OOH结合能，从而降低了IrOx的过电位。因此，Co掺杂SrIrO3表现出较高的OER活性，在PEM水电解槽中电流密度可达1000 mA cm−2以上，并具有优异的稳定性，优于商业IrO2催化剂。总的来说，该项工作深入研究了SrIrO3基钙钛矿催化剂的高OER催化性能来源，为设计和制备高性能酸性OER催化剂提供重要参考。The formation of unsaturated IrOx in SrIrO3 by cobalt-doping for acidic oxygen evolution reaction Nature Communications, 2024. DOI: 10.1038/s41467-024-46801-y
