锌（Zn）金属负极的不可控枝晶生长、腐蚀和钝化，导致低库仑效率和有限的寿命，是水系锌离子电池发展的最大障碍之一。调控电解液组成在调节Zn沉积行为和减少Zn金属负极上的副反应方面起着至关重要的作用，因为它具有高效性，且操作简单，易于实现。到目前为止，聚合物作为添加剂，特别是聚电解质，在提高Zn金属负极稳定性方面的基本问题还没有得到重视。聚电解质的正/负电荷极性基团与Zn²⁺溶剂化结构、Zn²⁺传输/沉积动力学、Zn负极间相形成的关系及其背后的机制尚未得到研究。

鉴于此，近期南昌大学/江西师范大学陈义旺教授、袁凯教授团队重点关注聚电解质添加剂对电解液和锌负极界面的影响，提出了以聚阳离子电解质-聚二烯丙基二甲基氯化铵（PDD）作为添加剂双向调控电解液和Zn负极界面电场策略，改善了Zn²⁺迁移行为，诱导Zn（002）优势沉积，实现了高可逆和高稳定性的Zn金属负极。

在电解液中，由于空间位阻和静电斥力的作用，聚阳离子PDD不参与Zn²⁺的溶剂化鞘，从而避免了Zn沉积过程中Zn²⁺与添加剂的解耦过程。此外，PDD与H₂O之间的氢键相互作用有利于[Zn(H₂O)₆]²⁺的脱溶，降低了Zn²⁺的传输阻力。PDD具有丰富的带电基团和独特的骨架结构，可以提供额外的驱动力和特定的通道来加速Zn²⁺的传输。

在Zn/电解液界面处，自组装的PDD形成了富正电荷的保护外层和富N的杂化内层，进一步清除了Zn²⁺溶剂化鞘中残留的水分子，阻止了Zn沉积过程中水分子与Zn负极的直接接触。重要的是，在Zn/电解液界面处自组装的PDD可以调节界面电场，通过静电斥力改善Zn²⁺的迁移行为，并引导Zn（002）优势沉积。

由于PDD添加剂对电解液和Zn/电解液界面的综合调控，添加PDD的Zn//Zn对称电池实现了在高电流密度、高面容量、高深度放电（DODZn）下的超高循环寿命。这项工作为聚电解质添加剂设计调控无枝晶Zn沉积/剥离行为提供了有价值的见解，为先进电池的实际应用提供了参考。