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两种磷酸酯功能化共价有机框架材料的制备与应用

01
化学学科的交叉融合

为更好与国际化学发展趋势接轨、促进中国化学研究的发展,国家自然科学基金委化学科学部将传统的无机化学、有机化学、物理化学、高分子科学、分析化学等学科的资助方向调整为:合成化学、催化与表界面化学、化学理论与机制、化学测量学、材料与能源化学、环境化学、化学生物学、化学工程与工业化学。由此可以看出,多学科之间的交叉融合的加强已成必然趋势。以多学科交叉融合作为创新源泉、引导多角度看问题、多方面思考问题的转变,成为化学学科取得突破性进展的重要议题。

02
共价有机框架材料

共价有机框架材料(COFs)作为一类多孔有机材料,是有机功能材料领域的新兴研究方向。它是一类完全由轻质元素(CHON等)通过共价键连接而成的二维或三维有机多孔材料。与传统无机多孔材料相比,COFs具有诸多优点:(1)合成过程简单:材料通常由简单的缩合反应制备。如硼酸酯化反应、硼硅酯化反应、硼酸酐化反应、亚胺反应、腈基环化反应和腙反应等。制备过程不需特殊催化剂,反应只需要简单加热或室温条件下就能完成;(2)含周期性多孔结构,比表面积大:COFs的比表面积一般在1000 m2·g-1左右,部分甚至高达4000 m2·g-1;(3密度较小:COFs结构中只含有非金属元素,晶体密度远低于一般无机材料和MOFs;(4)结构和功能的可调控性强:改变单体即可控制其骨架结构,也可通过在边臂引入特殊官能团,制备具有特殊功能的COFs;(5)稳定性好:COFs具有可无限延展的大π-共轭体系,热稳定性普遍较好(热解温度≥500 ℃)。COFs对酸、碱或辐照条件的耐受性较好,可以应用于特殊环境。

03
乏燃料处理的挑战


核能作为环境友好的洁净能源,已成为未来能源不可替代的重要组成部分。然而,核电产业的迅速发展也产生了大量的乏燃料。乏燃料中含有大量的UPu、次锕系元素和裂变产物,且整个化学处理过程在强辐照环境下进行,处理难度极大,对人类和环境构成了潜在威胁。因此,乏燃料后处理已成为最复杂和最具挑战性的化学处理过程之一。近年来,虽然锕系离子的吸附已经取得了一定的进展,但仍存在一些问题:(1)吸附选择性不高;(2)吸附材料制备程序复杂;(3)吸附材料稳定性较差;(4)强酸条件下吸附材料失去吸附性能。发展高效、稳定的吸附材料,解决高放废液强酸条件下的锕系离子去除难的问题,是当今乏燃料后处理急需解决的关键技术难题之一。

04
磷酸酯功能化COFs

近期,我们课题组从学科交叉融合思路出发,采用多步合成法实现了磷酸酯功能化单体双酰肼的合成;并在溶剂热条件下,成功构筑了两种磷酸酯功能化COFsCOF-IHEP1COF-IHEP2,产率高达90%COF-IHEP1在强酸、强碱和强辐照条件下均表现出良好的结构稳定性。同时实现了强酸条件下U、Pu的高容量吸附。以上工作已被中国化学会旗舰期刊CCS Chemistry接收(YU J P, YUAN L Y, WANG S, et al. Phosphonate decorated covalent organic frameworks for actinide extraction: A breakthrough under highly acidic conditions[J].CCS Chem,2019,accepted.)。


05
学科融合与新材料的设计和制备

学科融合既是学科发展的趋势,也是重大创新的重要途径。只有学科交叉融合,相互渗透,才有可能解决更加复杂的科学问题和关键技术难题。乏燃料后处理中强酸条件下UPu吸附分离一直是无法解决的科学难题。本课题组首先采用有机合成的方法创新性的将功能基团磷酸酯嫁接到分子单体中,然后通过溶剂热法制备出有机功能材料,并将其应用于核燃料循环的后处理。最终实现了功能材料性能在强酸条件下吸附分离锕系离子重大突破。该研究涉及到有机化学、材料化学、核化学、能源化学和环境化学等多个学科领域的交叉融合。依靠单一学科知识解决复杂科学问题的思路已不能适应时代的发展。


作者简介


于吉攀1985-),男,博士,中国科学院高能物理研究所助理研究员,北京市翱翔计划导师,《合成化学》青年编委候选人。2016年毕业于清华大学化学系,同年加入高能物理所核能放射化学研究团队,主要从事核能放射化学方面的研究工作,包括有机功能材料化学和锕系金属有机化学、锕系光催化有机转化与机理等。在化学领域权威杂志如CCS Chem, Green Chem, Chem Eu J, Adv Synth Catal等发表高水平研究论文十余篇目前主持和参与国家自然科学基金及重点基金5项,申请国内专利2项。



编辑:雷小编



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