乙烯选择氧化生成环氧乙烷（EO）是最重要的工业过程之一，因为EO是一种不可替代的化学中间体，已广泛应用于合成药物、防冻剂、洗涤剂和塑料。迄今为止，银被认为是乙烯环氧化反应最有效的催化剂，并且已被广泛研究。然而，在乙烯环氧化反应中EO的高选择性往往通过牺牲乙烯的转化率获得。因此，如何同时实现高乙烯转化率和高环氧乙烷选择性面临挑战。 高活性和高选择性银基催化剂的研究开发及其在乙烯环氧化反应中活性位点的确定具有挑战性的前景。调节电子-金属-载体相互作用（EMSIs）可以有效地调节银基催化剂的催化性能。 近日，中国科学院大学郝郑平教授、张中申副教授、黎刚刚博士和北京市生态环境保护科学研究院杨洪玲副研究员，研究提出EMSIs对Ag基催化剂的调控可以显著促进其乙烯环氧化活性和EO选择性。该EMSI旨在通过调控Ag的3d态电子结构，调节Ag位点的d带结构，增强对反应物的吸附和活化。
金属修饰的催化剂在多相催化应用中具有独特优势。首先，在MnO2载体中掺杂Al元素可实现Ag物种3d电子结构的调控。其次，通过EMSIs调控可促进乙烯环氧化过程关键中间物种氧金属环（OMC）的生成，从而加速了EO的产生。 该EMSIs调控效应在乙烯环氧化反应中表现出高的乙烯转化率，优异的环氧乙烷选择性和良好的催化稳定性。该工作为解决银基催化剂在乙烯环氧化应用中的固有问题提供了一种新策略。 论文信息 Tailoring the Electronic Metal-Support Interactions in Supported Silver Catalysts through Al modification for Efficient Ethylene Epoxidation Hongling Yang, Ganggang Li, Qinggang Liu, Haixia cheng, Xiaoxu Wang, Jie Cheng, Guoxia Jiang Fenglian Zhang, Zhongshen Zhang, Zhengping Hao Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202400627
