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​北化工胡传刚Nano Letters:PtPd@HPdCu/W-CNTs高效催化碱性介质中HOR

对于碱性介质中氢氧化反应(HOR),开发高活性且稳定的催化剂还是一个重大挑战。基于此,北京化工大学胡传刚教授等人报道了一种新型催化剂,在部分解压缩的碳纳米管(W-CNTs)上制备了PtPd层壳超细PdCu中空纳米颗粒(HPdCu NPs),即PtPd@HPdCu/W-CNTs,其可实现高质量活性,是基准Pt/C的5倍,并且在20000次加速降解测试循环后显示出极高的稳定性和可忽略不计的衰减。

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通过DFT计算,作者研究了PtPd@HPdCu/W-CNTs的HOR活性增强的原因。构建PtPd@PdCu(111)、Pt(111)、Pd(111)面部模型。对比纯Pt和纯Pd,PtPd@PdCu中Pt和Pd的d带中心出现了正负偏移,表明两者之间存在电子相互作用。

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此外,对比纯金属,PtPd@PdCu上Pt和Pd位点的氢吸附自由能(ΔGH)更接近于热中性,表明削弱氢结合能(HBE),从而增强活动HOR。随着d-带中心向下移动,ΔGH首先增加,然后减少,并在Pt位点获得峰值PtPd@PdCu(111)面,表明对于HOR,PtPd@PdCu中Pt的优化状态。

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PtPd Atomic Layer Shelled PdCu Hollow Nanoparticles on Partially Unzipped Carbon Nanotubes for Breaking the Activity-Stability Trade-Off toward the Hydrogen Oxidation Reaction in Alkaline Media. Nano Lett., 2024, DOI: https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.4c00191.


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