▲第一作者： 周栋，唐啸 ；通讯作者：Teofilo Rojo, Michel Armand, 汪国秀通讯单位：澳大利亚悉尼科技大学，西班牙 CIC energiGUNE，西班牙巴斯克大学 论文DOI：10.1002/anie.202007008 本文作者采用一种通用的“接枝-过滤”的制备方法，可控地对商用聚烯烃隔膜进行改性，从而开发出适用于钠电池的“单离子导电聚合物接枝侧|低维材料覆层侧”雅努斯（Janus）隔膜。二次钠电池因其低成本的优势被认为是一种可以用于大规模能量储存的新型储能器件。近年来，在二次钠电池（如钠离子电池、钠硫电池）领域的研究取得了诸多进展，然而电池隔膜的问题却仍未得到重视。由于环状碳酸酯（如碳酸丙烯酯、碳酸乙烯酯等）基电解液难以润湿锂离子电池中使用的商品化疏水性聚烯烃隔膜，因而钠电池通常使用玻璃纤维膜作为隔膜。然而，玻璃纤维膜的低机械强度给钠电池的实际应用和批量生产带来了巨大的困难。不仅如此，玻璃纤维膜具有较大的孔隙率和厚度，需要大量电解液填充孔隙，这大大降低了电池的能量密度。在钠硫电池，钠空气电池中，常用的玻璃纤维膜无法抑制中间产物的扩散，使容量快速衰减。更为严重的是，玻璃纤维膜上的微米级大孔加剧了钠枝晶的生长，这不仅降低了电池的库仑效率，还可能引起短路和热失控等安全性问题，极大地阻碍了高能量密度钠金属作为负极材料的应用。因此，亟待发展替代玻璃纤维膜的新型钠电池隔膜体系。二次钠电池中常用的玻璃纤维隔膜给阻碍了其实际应用与能量密度的提高。通过所报导的“接枝-过滤”策略，作者开发了基于商用聚烯烃隔膜改性获得的“单离子导电聚合物接枝侧|低维材料覆层侧”雅努斯（Janus）隔膜。此种隔膜具有较小的孔隙率，良好的亲水性，及制备工艺简单等优点。当用于室温钠硫电池时，聚（1-[3-（甲基丙烯酰氧基）丙基磺酰基]-1-（三氟甲磺酰基）-酰亚胺钠）（PMTFSINa）接枝侧能抑制多硫化物的扩散和钠枝晶的生长，而富含空位和氮元素的迈克烯（DN-MXene）覆层侧可以促进多硫化物的转化动力学。这一协同作用能够提高室温钠硫电池的电化学性能。作为应用实例，作者制备了PMTFSINa接枝侧| DN-MXene涂覆侧的雅努斯隔膜。首先，采用两步紫外光接枝方法，通过芴酮预接枝将PMTFSINa共价连接于商用Celgard 2500隔膜表面。不同的紫外光照射时间能够调控隔膜上的接枝量。DN-MXene纳米片由于较好的导电性和亲水性被选用构筑雅努斯隔膜的低维材料覆层。利用接枝后隔膜的亲水性，DN-MXene水分散液能够被直接抽滤到接枝后的隔膜上，从而在隔膜表面得到约3μm厚的DN-MXene覆层，即得到了PMTFSINa接枝侧|DN-MXene涂覆侧雅努斯隔膜。将制备的雅努斯隔膜应用于室温钠硫电池。通过实验表征和第一性原理计算，发现隔膜上单离子导电的PMTFSINa接枝层（靠近钠负极）能够有效地提高电解液的浸润性，不仅如此，接枝后的隔膜由于具有较小的孔隙率与静电排斥作用能够有效抑制多硫化物的扩散，从而提高了室温钠硫电池的循环性能。另外，通过钠沉积实验，进一步验证了钠金属与接枝后隔膜的兼容性。使用接枝后的隔膜能够促进均匀的钠离子沉积，降低极化，从而有效抑制钠枝晶的生长，提高了室温钠硫电池的安全性能。同时，富含空位和氮元素的迈克烯（DN-MXene）覆层（靠近硫正极）能够吸附多硫化物，并有效催化多硫化物的转化。综上所述，所制备的雅努斯隔膜能够有效提高室温钠硫电池在低电解液负载量情况下的电化学性能。通过“接枝-过滤”策略制备的雅努斯隔膜能够大大改善室温钠硫电池的可逆容量和循环性。这一“接枝-过滤”策略对于其他接枝单体（甲基丙烯酸甲酯（MMA），丙烯酸钠（AANa）等）和低维材料（多壁碳纳米管、氧化石墨烯等）同样适用。这项工作有力地推动了低成本二次钠电池的实际应用。这种隔膜改性策略也可以扩展到其他电池体系，同时在海水淡化、污水处理和渗透能转换等领域也拥有广阔的应用前景。注：雅努斯（Janus）为具有两张脸的古罗马神祇，材料学中多用来指代具有两相结构的材料设计。
