通讯单位：Institute for Inorganic Chemistry, Julius-Maximilians-Universität Würzburg, Würzburg, Germany. Institute for Sustainable Chemistry & Catalysis with Boron, Julius-Maximilians-Universität Würzburg, Würzburg, GermanyDOI: 10.1038/s41557-020-0520-6工业还原N2制氨是一个能源密集型过程，消耗了全球能源供应的很大一部分。因此，几十年来人们一直在寻找能够结合N2并在温和条件下裂解其强N-N键的物种。直到最近，已知的唯一支持N2固定和功能化的物种是基于元素周期表s和d块中的少数金属。● 本文作者通过一锅法，在室温条件下，将N2转化为NH4Cl。● 通过使用固相还原剂和酸性试剂，在室温下以单一合成步骤进行复杂的多重还原质子化反应。对混合物进行简单的酸性淬火，然后就得到铵，化肥中氨的质子化形式。● 阐明了该过程的基本反应步骤，包括关键的N-N键裂解过程，并分离出了反应的所有中间体。▲图1、一锅法，硼烯介导的N2合成氯化铵，以及所涉及的单个还原质子化步骤的阐明。
以50%概率的位移椭球表示5-8的固体结构。为了清楚起见，周围的氢原子和碳椭球已经被除去。除了晶体中8个碳原子上的氢原子外，所有描绘的氢原子都位于晶体上。原子代码：灰色，碳白色； 白色，氢； 绿色硼 紫色，钾；蓝色，氮。 在〜5 atm的压力下施加N2。相对于硼，以10-15摩尔当量施用KC8和B(OH)3。 将所有涉及N2的反应保持在50°C以下，直到施加气态N2，然后将其加热到室温。 所有其他反应均在室温下进行。
自由基[（CAAC）BBrDur]的初始还原提供了假想的亚芳基物种A，从该物种依次进行两个电子和两个质子步骤以及最后的酸淬灭步骤可生成铵。可以使用固态还原剂KC8和固态质子化剂B(OH)3在一个步骤和反应容器中完成所有七个还原质子化过程。随后的酸淬灭也可以在相同的容器中进行，无需分离步骤。因此，整个过程构成一锅反应。橙色圆圈中的文字表示N2单元的形式还原质子化程度。
https://www.nature.com/articles/s41557-020-0520-6
