on style="white-space: normal; text-indent: 2em;">全球气候变迁和能源需求，促使人们对于将二氧化碳进行可持续转化为可储存的液体燃料的目标越来越强烈。迄今为止，太阳能是可持续、碳中性燃料生产的最大清洁、可再生能源的来源。通过太阳能直接转化为燃料系统，将光吸收、电荷分离和氧化还原驱动化学的功能集中在一起，也已成为光伏驱动电化学电池的替代品。主因是它们有效回避了与硅或其他高效太阳能电池相关的制造过程，并且在原则上可以设计用于获取更多种类的有用化学产品。而从CO2直接生产CO的光催化系统，预期将在太阳能燃料级联网络中发挥重要的作用，但是，至今性能最佳的系统却仍远未达到相应的技术目标。迄今为止，性能最好的光催化CO2还原系统只能在非水溶剂中运行，但技术上可行的太阳能燃料网络则是更期望能在水中作用。于是，最近Emily A. Weiss教授在J. Am. Chem. Soc.上发表了一种能在 pH 6-7 的纯水中将 CO2 进行光还原催化为 CO的研究工作。
图片来源：J. Am. Chem. Soc.
该研究实现了前所未有的性能参数，如转化数 TON-(CO)= 72484-84101，量子产率（QY） = 0.96-3.39%，选择性（SCO） > 99%。
图片来源：J. Am. Chem. Soc.
他们通过使用 CuInS2 胶体量子点（QD）作为光敏剂，加上引入了钴卟啉催化剂，即可在较高的催化剂浓度下，使反应系统达到 QY = 3.53-5.23%的效果。
图片来源：J. Am. Chem. Soc.
该研究的QD 驱动系统的性能大大超过了基准水系统（926 次转化，量子产率为 0.81%，选择性为 82%），主要是由于QD 对催化剂的静电吸引，促进了光电子源处质子、CO2 和催化剂的快速多电子传递和共定位。此外，还有用游离胺终止 QD 的配体壳的策略，可将 CO2 捕获为氨基甲酸，从而作为 CO2 的储库，有效增加其在水中的溶解度，并降低钴卟啉催化 CO2 还原的潜力。
图片来源：J. Am. Chem. Soc.
参考文献：Quantum Dot-Sensitized Photoreduction of CO2 in Water with Turnover Number > 80,000
J. Am. Chem. Soc. 2021, jacs.1c06961
原文作者：Francesca Arcudi,¶ LukaĐorđević,¶ Benjamin Nagasing, Samuel I. Stupp, and Emily A. Weiss*
https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/jacs.1c06961
