有机定制合成网

上海凯康镁科技有限公司 电话:021-51009326 化合物定制询价
专注化合物定制合成服务

Angew. Chem. :纳米限域作用助力电催化碳碳偶联

on powered-by="xiumi.us" style="text-align: justify; white-space: normal; margin-top: 10px; margin-bottom: 10px; box-sizing: border-box;">

化石能源的大量开发消耗使环境中的二氧化碳含量持续增加,由此而引起的温室效应将导致全球变暖,破坏生态环境。因此缓解大气中二氧化碳浓度的持续增长是目前全球范围内亟需解决的重要问题。二氧化碳电还原技术能够利用可再生电力将二氧化碳转化为一氧化碳、甲酸以及具有高附加值的C2+产物(乙烯,乙醇)等化工产品,是一种具有重要应用前景和研究意义的技术。由于其独特的电子结构,Cu基可有效催化二氧化碳电还原转化为C2+高附加值化学品,如何提升Cu基材料催化二氧化碳电还原的碳-碳偶联效率也因此引起研究人员的广泛关注。


近日,中国科学技术大学的曾杰教授、郑婷婷特任副研究员和电子科技大学的夏川教授合作,以铜基空心多层纳米结构为研究对象,探究了空心多层纳米结构的层数与其催化二氧化碳电还原产物分布的关系,揭示了空心多层纳米结构的限域作用对其催化二氧化碳电还原碳-碳偶联效率的影响,提供了一种高效转化二氧化碳为C2+高附加值化学品的电催化剂设计思路。

研究者通过有限元方法模拟了反应中单个空心多层纳米结构周围的物种分布,结果表明,随着层数增加,C2与C1产物数量的比例也逐渐增加,受此启发,希望通过物种限域作用有效调控CO2RR中Cu基材料催化碳碳偶联的效率。

在有限元方法模拟结果的指导下,研究者合成了具有1-3层可调的氧化亚铜 空心多层纳米结构催化剂,并进行了结构表征。从透射电镜照片确认了1层、2层、3层中空结构的合成,并通过X射线光电子能谱和X射线衍射图谱确认了所合成的样品物相。

随后,研究人员在流动电解池中对所的催化剂进行了二氧化碳电还原的催化性能评估。观测到随着样品层数从1-3层增加,C2+产物的法拉第效率和偏电流密度也逐渐增加,与理论模拟的结果一致。其中,3层铜基空心多层纳米催化剂在实现了77.0 ± 0.3%的C2+法拉第效率和513.7 ± 0.7 mA cm-2的C2+偏电流密度。


最终,研究者通过一系列原位谱学和机理实验确认了空心多层纳米结构对偶联中间体物种的限域作用,揭示了碳碳偶联效率提升的内在原因。该工作为设计高活性、高选择性转化CO2为多碳产物的电催化剂提供了指导。

论文信息:

Nanoconfinement Engineering over Hollow Multi-Shell Structured Copper towards Efficient Electrocatalytical C−C coupling

Chunxiao Liu,Menglu Zhang,Jiawei Li,Weiqing Xue,Tingting Zheng,Prof. Chuan Xia,Prof. Jie Zeng


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202113498


有机定制合成网 » Angew. Chem. :纳米限域作用助力电催化碳碳偶联

相关推荐

咨询化合物定制合成与纳米材料 提供技术支持和售后服务

咨询定制合成 购买化合物产品
在线营销
live chat
no cache
Processed in 0.493746 Second.