on style="white-space: normal; margin-bottom: 20px; line-height: 1.75em; margin-left: 8px; margin-right: 8px;">电化学CO2还原(CO2RR)是最有希望缓解环境和能源问题的方法之一，它将可再生能源储存在增值的化学品和燃料中。近年来，由于单金属位点锚定N掺杂碳(M-NC)材料具有较高的原子利用效率、优异的电子性能和优异的催化性能等特性，已成为传统电化学CO2RR材料的具有吸引力的替代品。近日，南洋理工大学楼雄文课题组开发了一种低温Ni催化和模板策略来构建锚定空心多孔海胆状(HPU)N掺杂碳(NC)上的单Ni位点(Ni-NC(HPU))，其具有高结晶度和高单Ni位点含量(2.4wt%)。研究人员首先通过水热反应制备了一个微海胆状的Ni模板(Ni(U))，Ni(U)在Ni-NC(HPU)的制备过程中主要起着以下重要作用：ii)催化Ni(U)表面NC生长高度有序；iii)通过固体扩散过程提供Ni源，将单Ni位点纳入NC层中。经尿素热解后，形成了具有NC外壳和Ni核的杂化结构(Ni-NC@Ni(U))，然后通过对内部Ni核选择性蚀刻得到Ni-NC(HPU)催化剂。Ni-NC(HPU)的独特结构不仅促进了电子转移/传质，而且最大限度地提高了单Ni位点的暴露。因此，Ni-NC(HPU)催化剂具有优越的CO2RR性能，包括较高的CO选择性(在-0.7 VRHE至-0.9 VRHE内，FE大于83%)、显著的CO局部电流密度(-0.8 VRHE，24.7 mA cm-2)和优异的稳定性(连续工作27小时，电流密度相对稳定)。这项工作为用于储能和能量转换的先进纳米结构单原子催化剂的设计和制造提供新的思路。Synthesis of N-doped Highly Graphitic Carbon Urchin-like Hollow Structures Loaded with Single-Ni Atoms towards Efficient CO2 Electroreduction. Angewandte Chemie International Edition, 2022. DOI: 10.1002/anie.202201491
