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邵宗平/朱印龙Nature子刊:改善催化剂酸性电催化析氢,试试“氢溢流”策略!

on style="white-space: normal; margin-bottom: 20px; line-height: 1.75em; margin-left: 8px; margin-right: 8px;">提高铂对析氢反应的催化效率对于水分解技术很有价值,氢溢流已成为设计二元组分Pt/载体电催化剂的新策略。多金属氧化物凭借其结构和组成的灵活性在许多催化应用中引起了极大的兴趣。多种元素和可变晶体结构可以赋予多金属氧化物一些独特的几何和电子特性,从而调整反应中间体的结合行为并提高它们的电催化活性。

基于此,南京工业大学邵宗平莫纳什大学朱印龙等通过简便且可扩展的固态反应方法成功合成了一种单相复合氧化物La2Sr2PtO7+δ作为酸性介质中的高性能析氢电催化剂。
利用多功能催化位点之间的原子级氢溢流效应,La2Sr2PtO7+δ氧化物显示出显著的HER活性,在0.5 M H2SO4中电流密度达10 mA cm-2仅需13 mV的低过电势,具有22 mV dec-1的小Tafel斜率,优于最先进的HSBCC和其他Pt基催化剂。此外,La2Sr2PtO7+δ与商业铂黑催化剂相比,本征活性和操作耐久性显著提高。
研究人员进行了综合实验和电化学测量以验证在La2Sr2PtO7+δ中可能发生的氢溢流。第一性原理计算表明,La2Sr2PtO7+δ中La-Pt桥位的氢吸附几乎是热中性的,这可以作为有利的氢溢流的介质,从而导致异常高的活性。
具体来说,La2Sr2PtO7+δ中多功能催化位点的独特协同机制提出了涉及HER的氢溢流:O位点用作质子富集,热中性La-Pt桥位点用作有利的氢从O位点溢出/迁移到Pt位点的介质,以及Pt位点有利于最终的H2解吸。这项工作为在酸性介质中设计高性能HER催化剂开辟了一条新途径。
Hydrogen Spillover in Complex Oxide Multifunctional Sites Improves Acidic Hydrogen Evolution Electrocatalysis. Nature Communications, 2022. DOI:10.1038/s41467-022-28843-2


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