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山大王朋Adv. Sci.: 应变调节起大作用，助力四方锆石相BiVO4实现光催化全水分解

2022-05-05 分类：学术论文阅读(375)

on style="white-space: normal; margin-bottom: 20px; line-height: 1.75em; margin-left: 8px; margin-right: 8px;">太阳能驱动的水分解产生清洁氢气被认为是解决能源和环境问题的一种有前途的方法。BiVO₄作为一种化学稳定的可见光响应光催化剂引起了广泛关注，它具有三种主要的晶体结构，包括单斜白钨矿(sm)、四方锆石(zt)和四方白钨矿(st)。尽管zt BiVO₄的析氧活性低于sm BiVO₄，但这并不妨碍科研人员进一步对其探索。

近日，山东大学王朋课题组以zt BiVO₄为研究对象，使用未应变BiVO₄和外延应变BiVO₄以研究应变对能带结构和整体水分解的影响。

在这项工作中，zt BiVO₄在FTO衬底上外延生长，在外延应变的影响下，催化剂导带位置负移并超过H⁺/H₂还原电位(0 V vs.NHE)，使其具有光催化析氢活性。负载助催化剂后，其实现了高效的光催化整体水分解(λ > 400 nm)(H₂:≈65.7 µmol g^-1 h^-1，O₂：≈32.6 µmol g^-1 h^-1)，太阳能-氢气转化效率值为0.012%。

此外，单粒子光致发光(PL)光谱和PL衰变动力学测试表明助催化剂有利于载体的分离和转移。其催化机理为：在可见光激发下，在四方BiVO₄的CBM和VBM处产生光生电子和空穴，然后分别迁移到析H₂助催化剂Rh/Cr₂O₃和析O₂助催化剂MnO_x参与表面氧化还原反应。这种空间分离的结构有利于抑制光生载流子的复合，从而促进光催化整体水分解反应。

Strain Adjustment Realizes the Photocatalytic Overall Water Splitting on Tetragonal Zircon BiVO₄. Advanced Science, 2022. DOI: 10.1002/advs.202105299

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