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ChemCatChem:用于CO2还原的废料铜铅衍生的电催化剂


利用可持续电力催化转化温室气体二氧化碳(CO2RR)成其他工业原料是有效解决气候问题和实现能源可持续发展的有效途径之一。与单金属催化剂相比,双金属催化剂已经被报道了其灵活可调的结构和优越的催化活性。铜因为其对关键的产物中间体适中的吸附能力而能电催化二氧化碳转化成多种产物,而第二种金属的加入可改变其对产物中间体的吸附强度,调节反应途径从而提高对产物的选择性。冶金工业废料里一般残留着很多可利用的重金属元素,直接填埋可能会导致土壤结构的改变和潜在的地下水污染。与其弃之并承受额外的潜在危害,对之提取出有用重金属元素并应用于制备电化学二氧化碳还原催化剂,节约催化剂制造成本的同时还可以避免土壤污染,一石二鸟。


最近,荷兰乌特勒支大学Bert M. Weckhuysen/Ward van der Stam 课题组基于工业废料制备了铜铅双金属催化剂并应用于电化学二氧化碳催化转化。结构表征表明铅以正二价的形式存在,且与铜形成分相结构,而铜主要是金属表面氧化的结构。经电化学测试发现,与纯铜相比,该催化剂对二氧化碳到一氧化碳的转化有明显促进作用,并且此促进作用随着铅的量增加呈现出先高后低的变化。原位拉曼光谱发现在催化过程中铜和铅分别被还原成金属铜和铅且相互产生协同效应,提高了一氧化碳生成的选择性。而当铅的量过多时,团聚成大块的铅使其可还原性变弱,产生协同效应的活性位点变少,从而导致生成一氧化碳的促进作用减弱。此工作为未来工业废料的可持续利用和有效的双金属电催化剂的设计提供了新思路和方法。

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图3. 纯铜Cu-1和不同铜铅双金属的CO2RR法拉第效率(a) 和生产速率(b)对比图。

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图4. (a, b) Cu9.20Pb0.80,(c, d) Cu9.00Pb1.00和 (e, f) Cu8.65Pb1.35废料物衍生电催化剂的循环伏安(CV)曲线和其对应的原位拉曼光谱表明,当电催化剂中铅含量增加时,Cu的还原峰开始向更负的电位移动。虚线(黑色和黄色)标出了Cu还原完成的电位。

文信息

Waste-Derived Copper-Lead Electrocatalysts for CO2 Reduction

Shuang Yang, Dr. Hongyu An, Dimitra Anastasiadou, Wenjie Xu, Dr. Longfei Wu, Hui Wang, Jim de Ruiter, Sven Arnouts, Dr. Marta C. Figueiredo, Prof. Sara Bals, Prof. Thomas Altantzis, Dr. Ward van der Stam, Prof. Bert M. Weckhuysen


ChemCatChem

DOI: 10.1002/cctc.202200754




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