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Angew. Chem. :高稳定性与易再生性并存于高性能甲烷纯化微孔材料

石油伴生天然气中含有包括C2/C3碳氢化合物、CO2、N2在内的多种杂质。传统石油化工利用高能耗的萃取、蒸馏等技术进行甲烷纯化,因此发展低能耗的甲烷纯化技术在石油化工中至关重要。利用多孔材料实现对甲烷的吸附分离代表了一项节能、环保、有望替代传统甲烷纯化技术的新技术。发展这一新兴技术的关键是获得能从天然气原料中高效分离甲烷并且稳定、易再生的吸附剂。近年来的研究发现有些MOF和COF可从天然气原料中高效分离甲烷,但由于这些多孔材料是由配位键或共价键构筑的,一经损坏,它们很难再生。多孔吸附剂的稳定性和易再生性之间的矛盾亟需解决。


近日,福建物构所的黄有桂研究员与吴明燕研究员合作,通过分子间非共价键作用(氢键和静电作用)将一个配合物阳离子方块连接成一个微孔超分子框架(图1)。这个超分子框架不仅具有优异的热稳定性而且也表现出优异的酸、碱稳定性,更重要的是该框架结构可通过简单的重结晶方法完美再生。



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图1.由合物阳离子方块组装成的微孔超分子框架结构。

气体吸附测试实验表明这个超分子框架不吸附甲烷和氮气,但可吸附CO2和C2/C3碳氢化合物。这一结果意味着该框架结构在工业尾气处理和天然气纯化方面有很好的应用前景。气体分离测试实验表明,这个多孔材料确实可以从CO2/N2或CO2/CH4的混合气体中选择性地捕获CO2(图2)。另外,这个多孔材料也可以从CH4/C2H6或CH4/C3H8混合气体中实现对甲烷的有效分离(图2)。

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图2.文章所报道超分子微孔材料对CO2/N2、CO2/CH4、CH4/C2H6、CH4/C3H8混合气体的分离效果。

这一研究工作不仅提供了一种稳定、易再生、可有效纯化甲烷的吸附剂,更重要的是该工作对可实际应用于天然气纯化的多孔材料的设计、合成具有一定的指导作用。

文信息

From a Metal–Organic Square to a Robust and Regenerable Supramolecular Self-assembly for Methane Purification

Zhong-Min Cao,Dr. Guo-Ling Li,Dr. Zheng-Yi Di,Dr. Cheng Chen,Prof. Dr. Ling-Yi Meng,Prof. Dr. Mingyan Wu,Prof. Dr. Wei Wang,Dr. Zhu Zhuo,Prof. Dr. Xiang-Jian Kong,Prof. Dr. Maochun Hong,Prof. Dr. You-Gui Huang

文章的第一作者是福建物构所厦门稀土材料研究中心的硕士研究生曹中民(现为中山大学博士生)和博士后李国玲(现为矿业大学的副教授)。


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202210012




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