有机定制合成网

上海凯康镁科技有限公司 电话:021-51009326 化合物定制询价
专注化合物定制合成服务

Angew. Chem. :离子型氢键交联有机框架去除水中残留的低浓度碘单质和碘离子

碘(I2)作为广谱抗菌试剂,被广泛用于荒野和外太空中的饮用水消毒。在实际应用中,需要将I-离子加入水中来稳定I2。例如,国际空间站上的便携式饮水机(PWD)系统使用总浓度约为5 ppm的碘(I2)和碘化物(KI)消毒饮用水。这些残留的碘和碘化物需要在消毒后去除,以降低其对人体的健康危害。目前,国际空间站中使用活性炭/离子交换树脂混合柱去除碘残余,其碘吸附量较低,且不能在高温水(50-90°C)中使用。因此,国际空间站目前需要首先对饮用水降温,以去除其残余的碘。宇航员们如果需要热水,需用重新加热其饮用水。因此,现实条件下需要可以在广温度域有效去除水中低浓度残余碘的材料。目前,虽然已经有一系列多孔材料被开发用于碘单质的吸附,但能在较大温度范围内对水中低浓度的碘(I2)和碘离子(I-)协同吸附的有机多孔材料还未被报道。



1

图一:HCOF-7 在水中协同去除 I2/I- 的示意图

近年来,近日美国达特茅斯学院的柯晨峰(Chenfeng Ke)课题组开发了一系列氢键交联有机框架(HCOF)材料来有效吸附水中的单质碘。近日,其课题组在之前工作基础上通过引入硝酸根离子对作为连接子,合成了新型离子型HCOF-7材料。其骨架结构对碘分子(I2)具有强相互作用。在这种材料中,硝酸根离子对的存在不但有效扩大了框架的空隙率,同时也赋予了其离子交换的能力来实现对碘离子(I-)的协同吸收,使其成为了有效治理水中碘污染的新型材料。

2

图二:HCOF-7晶体结构示意图

HCOF-7的合成通过两步方法实现。首先,将单体与硝酸共结晶,得到一种离子型的有机单晶。在溶剂置换和硫醇扩散后,紫外光照射引发thiol-ene反应可以将晶体中预组织的烯丙基共价交联,得到具有硝酸根离子对连接的多孔 HCOF-7晶体。单晶结构显示HCOF-7具有较大的一维通道。其与I2和I-相互作用的活性基团裸露在孔道中。相比于交联前的单晶,交联后的HCOF-7晶体的稳定性获得了大幅提升。同时,硝酸根离子对(NO3-)2缺少离子间氢键而更容易进行离子交换。研究团队发现HCOF-7可以在20-90度下对水溶液中的低浓度碘和碘离子进行高效吸附。

7

图三:HCOF-7的碘静态和动态吸附性能

为模拟国际空间站中的实际情况,研究团队制备了5 ppm 的I2/I-混合溶液。在室温下,经HCOF-7吸附后的总碘残余量低至0.22 ppm。即使存在诸如NO3-,H2PO4-,SO42-,Cl-,和HCO3-等竞争阴离子的情况下,吸附后的总碘残残余量依然维持在较低水平(0.27—0.43 ppm)。此外,吸附了I2后的HCOF-7可以展示出更高的I-阴离子交换效率,从而展示了I2和I-的协同吸附。HCOF-7填充的色谱柱在不同温度下的动态吸附展示出较低的总碘残余量(0.4-0.8ppm)和较大的过载体积(18.3-20.3 L/g)。其过载体积明显高于活性炭/离子交换树脂混合柱。本研究为野外或空间站等极端环境中使用多孔材料去除碘和碘化物提供了实例。

文信息

A Crosslinked Ionic Organic Framework for Efficient Iodine and Iodide Remediation in Water

Mingshi Zhang, Dr. Jayanta Samanta, Benjamin A. Atterberry, Dr. Richard Staples, Dr. Aaron J. Rossini, Dr. Chenfeng Ke

文章的第一作者是博士生张明石。


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202214189




有机定制合成网 » Angew. Chem. :离子型氢键交联有机框架去除水中残留的低浓度碘单质和碘离子

咨询化合物定制合成与纳米材料 提供技术支持和售后服务

咨询定制合成 购买化合物产品
在线营销
live chat
no cache
Processed in 0.531190 Second.