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​三单位联合Nature子刊:反应过程中重构的Ru团簇,助力Sr2RuO4高电流密度高效稳定HER

对于进一步促进电化学析氢反应(HER)的发展和工业化应用,使用高效的催化剂以克服其能垒至关重要。尽管人们在寻找高性能催化剂方面已经取得了相当大的进展,但是实现在大电流下高效稳定催化HER仍然是一个挑战。


因此,设计并制备出可以提供工业规模电流密度(>500 mA cm-2)的稳定催化剂对于电化学HER的工业化应用至关重要。
近日,中科院宁波材料所李国伟德国马普固体物理化学所Claudia Felser中国科学院刘剑等利用层状氧化物钙钛矿Sr2RuO4(SRO)在工业级电流下催化HER,并研究了其在催化过程中的变化。
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电化学性能测试结果显示,在1.0 M KOH和0.5 M H2SO4电解质中,SRO在10 mA cm-2电流密度下的过电位分别为18 mV和28 mV,Tafel斜率分别为22 mV dec-1和29 mV dec-1
此外,SRO在1.0 M KOH和0.5 M H2SO4中分别仅需182 mV和278 mV(经过iR补偿)的过电位就能达到1000 mA cm-2的电流密度;在未经iR补偿的条件下,达到1000 mA cm-2电流密度的过电位分别增加到272 mV和354 mV。
SRO催化剂还具有优异的电化学稳定性:在酸性条件下,其在约2000 mA cm-2的电流密度下连续稳定运行5天;在碱性电解质中,SRO催化剂在1000 mA cm-2的电流密度下连续稳定运行达35天。
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实验结果和理论计算表明,SRO催化剂在还原过程中产生具有铁磁性钌团簇并且作为催化活性中心。
此外,由于金属-载体相互作用,Ru团簇和SRO之间产生了强的电子重新分布,这优化了氢的吸附行为,从而促进了电催化HER过程。
更重要的是,在高过电位下,高导电体相和界面能显著降低了电荷转移电阻和电极极化,并且在表面活性层的辅助下,重建的Ru6/SRO催化剂在酸性和碱性条件下均表现出显著的HER 活性和稳定性。
综上,这项工作证明,调整活性相和载体之间的界面结构是设计在工业级电流密度下具有高性能的催化剂的关键。
Observation of A Robust and Active Catalyst for Hydrogen Evolution under High Current Densities. Nature Communications, 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-35464-2




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