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Angew. Chem. :纳米颗粒之间的化学通讯测量

化学通讯通常是指在细胞间以化学信号介导信息传递的一种“沟通”方式,维持生命体复杂而有序的生理活动。在纳米颗粒之间也存在类似于生命体化学通讯的机制,如光诱导银纳米颗粒通过氧化还原反应的电荷传输实现彼此之间的交流,从而控制溶液中纳米颗粒结构和形貌的转变路径,提高体系热力学稳定性,比如经典的奥斯特瓦尔德熟化过程。因此,实现单颗粒水平上化学通讯的原位表征对于理解纳米材料生长动力学以及材料可控制备具有重要的指导意义。单体电化学为纳米尺度上研究颗粒间电荷传递提供了直接手段,能够高通量、依次遍历测量溶液中的单个纳米颗粒,为精准获取单颗粒间瞬态相互作用信息提供新的研究手段。


南京大学龙亿涛教授团队多年来聚焦基于限域微/纳界面的单体电化学研究。利用自主研制的高带宽、微弱电流电化学测量系统,采用随机碰撞电化学技术,建立起纳米颗粒动态相互作用高精准分析方法,实现了对银纳米颗粒间光致化学通讯过程的实时、原位追踪,揭示了纳米尺度下,单颗粒形貌演变的动力学机制。(图1)



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图1. (a)随机碰撞电化学技术实时、原位追踪光诱导银纳米颗粒形貌演变示意图。(b)瞬时电流响应信号

首先,定量研究了光致化学通讯控制的银纳米颗形貌演变过程,对单个银纳米颗粒电化学氧化产生的电流信号进行统计分析,发现光化学过程中不同粒径银纳米颗粒群之间的相互依存关系。(图2a)通过理论推导出纳米颗粒间化学势差的实时变化趋势,揭示单颗粒的个体行为与纳米颗粒集体特征之间的关系。(图2b)同时,提取高通量电流信号的积分电荷信息,证明化学势差作为颗粒间相互交流的化学信息,驱动银纳米颗粒集体先后经过库伦爆炸和奥斯特瓦尔德熟化两个阶段的形貌演变。(图2c)

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图2. (a)大粒径和小粒径银纳米颗粒群的结构转化依存关系,(b)不同辐照时间下银纳米颗粒间的化学势差变化,(c)光诱导银纳米颗粒形貌演变的动力学参数拟合

进一步,通过调控反应物银离子浓度改变纳米颗粒化学势差,从而调节颗粒间动态化学通讯过程,控制纳米颗粒集体的光化学反应路径。实验结果显示,银纳米颗粒的尺寸先减小后增大,表明其先经历奥斯特瓦尔德熟化过程,随后进行光诱导破碎过程。(图3)

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图3. 单个银纳米颗粒在532 nm激光不同时间辐照后进行单颗粒随机碰撞电化学氧化瞬态电流信号的统计结果。(a)电流幅值,(b)持续时间,(c)积分电荷

随机碰撞电化学方法有望作为微纳尺度下材料分析的液态电化学“显微术”,对纳米颗粒的结构与形貌变化进行原位、工况、高通量快速表征,在单颗粒水平实时获取反应过程中物质传输和能量传递信息,助力纳米材料精准设计。

文信息

Monitoring Photoinduced Interparticle Chemical Communication In Situ

Mengjie Chen, Dr. Si-Min Lu, Hao-Wei Wang, Prof. Yi-Tao Long

陈梦洁为论文第一作者,芦思珉副研究员和龙亿涛教授为论文通讯作者。该工作得到了国家基金委自然科学基金的资助。


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202215631




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